Comprender el origen estructural de las propiedades anómalas del SiO₂ líquido y vidrio es fundamental no solo en física, sino también en geofísica, en la comprensión de la naturaleza de los magmas de silicato en la Tierra y otros planetas, y en la ciencia de los materiales como prototipo de vidrio formador de redes. Estudios teóricos de SiO₂ líquido sugieren que la estructura de la segunda capa de silicio es la clave para comprender las propiedades anómalas del SiO₂ líquido a altas temperaturas y altas presiones.

Un parámetro estructural z (z=d_ji - d_j'i , donde d_ji y d_j'i es la distancia de cada átomo de silicio i al quinto vecino de silicio más cercano j y al cuarto vecino de oxígeno más cercano j') fue desarrollado para investigar la estructura de la segunda capa en SiO₂ líquido. Publicado en Nature Communications , el estudio teórico encontró una distribución bimodal en el parámetro estructural z con temperaturas variables, y los estados S y r se asignan a las distribuciones alta y baja en el parámetro z, respectivamente. El estado S de baja densidad en SiO₂ El líquido consta de cuatro átomos vecinos de silicio en la primera capa y exhibe un alto orden tetraédrico con una clara separación entre la primera y la segunda capa. Por otro lado, el estado r tiene más átomos vecinos de silicio en la primera capa y muestra un orden tetraédrico más bajo que el estado S.

La fracción del estado S con alta tetraedralidad se considera el parámetro de control de las propiedades anómalas de SiO₂ líquido a altas temperaturas y altas presiones en estudios teóricos. Sin embargo, no ha habido ninguna observación experimental de la estructura de la segunda capa de silicio en SiO₂ líquido y/o vidrio a alta temperatura y/o condiciones de alta presión.

En este trabajo, llevamos a cabo in situ la medición de la función de distribución de pares de alta presión de SiO₂ vidrio utilizando rayos X de alto flujo y alta energía de fuentes onduladoras en las líneas de luz BL37XU y BL05XU en SPring-8. Al combinar el factor de estructura experimental de alta presión [S(Q)] determinado con precisión mediante el uso de rayos X monocromáticos en un amplio rango de Q hasta 19-20 Å ^-1 con el modelado MD (simulación de dinámica molecular)-RMC (Reverse Monte Carlo), pudimos investigar en detalle el comportamiento estructural de SiO₂ vidrio más allá de las distancias vecinas más cercanas bajo condiciones de alta presión in situ. Encontramos características bimodales en el orden de traslación de la segunda capa del silicio en términos del parámetro estructural z.

El comportamiento bimodal en la distribución del parámetro z observado en SiO₂ vidrio con presión variable en este estudio es consistente con el simulado en SiO₂ líquido con temperaturas variables en el estudio teórico. La estructura de SiO₂ El vidrio con la distribución característica del parámetro z en 2,4–2,7 Å muestra que se formó una estructura de simetría tetraédrica a partir de los cuatro átomos de silicio más cercanos en la primera capa, y la primera y la segunda capa están claramente separadas cuando el quinto átomo de silicio vecino se ubica en el segundo caparazón. La característica estructural corresponde a la estructura de estado S de baja densidad reportada en el estudio teórico de SiO₂ líquido.

Por otro lado, la estructura de SiO₂ el vidrio con la distribución característica de z a 1,7 Å muestra que el quinto átomo de silicio vecino se ubica en la primera capa, lo que indica el colapso de la segunda capa del silicio sobre la primera capa y la ruptura de la simetría tetraédrica local en SiO₂ vidrio bajo presión, así como observación teórica en SiO₂ líquido a altas temperaturas y altas presiones. + Explora más

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