A través de una estrecha colaboración entre los experimentadores de la Universidad de California en Berkeley y los teóricos del grupo T-1 de la División Teórica de Los Alamos, el Centro de Estudios No Lineales (CNLS), y Centro de Nanotecnología Integrada (CINT), Los investigadores han realizado simulaciones de la teoría funcional de densidad y absorción transitoria de femtosegundos para probar la dinámica del estado excitado de la perovskita híbrida MAPbI. ₃ y encontró evidencia de una dinámica de vibración esquelética coherente que conduce a la formación de un estado polarón que subraya la separación de cargas. Los modos de paquetes de ondas de baja frecuencia se observan principalmente para las vibraciones de flexión y estiramiento de Pb-I que resultan de la diferente geometría del estado polarón en comparación con el estado neutro. La alta eficiencia de MAPbI ₃ Las células solares de perovskita pueden ser otro ejemplo más de la importancia de la coherencia vibratoria en la dinámica fotoquímica eficiente.

Elucidar el acoplamiento electrón-fonón en perovskitas híbridas orgánico-inorgánicas ayudará a comprender la alta eficiencia fotovoltaica. El equipo observó modos Raman de baja frecuencia y desplazamientos nucleares relacionados del marco Pb-I, indicando cómo estos movimientos vibracionales conducen a la formación de polarones como portadores de carga en perovskitas híbridas.

Las perovskitas híbridas orgánicas-inorgánicas son materiales con atractivas propiedades optoelectrónicas, incluido un rendimiento excepcional de las células solares. Sus propiedades mejoradas se han atribuido a efectos polarónicos que implican la estabilización del carácter de carga localizada mediante deformaciones estructurales y polarizaciones. Aquí en, Examinamos la dinámica estructural de Pb-I que conduce a la formación de polarones en perovskita de yoduro de plomo de metilamonio por absorción transitoria, espectroscopia Raman en el dominio del tiempo, y teoría funcional de la densidad. Yoduro de metilamonio y plomo MAPbI ₃ perovskita exhibe paquetes de ondas nucleares coherentes en estado excitado que oscilan a ~ 20, ~ 43, y ~ 75 cm ^-1 que implican flexión esquelética, flexión en el plano, y estiramiento del eje c de los enlaces I-Pb-I, respectivamente. Las amplitudes de estos movimientos de paquetes de ondas informan sobre la magnitud de los cambios estructurales del estado excitado, en particular, la formación de un PbI octaédrico doblado y alargado ₆ ^4- geometría. Además, hemos determinado la geometría teórica del estado excitado y los cambios estructurales entre los estados neutro y polarón utilizando un método de proyección en modo normal, que apoya y racionaliza los resultados experimentales. Por lo tanto, este estudio revela la formación de polarones a través de la dinámica nuclear en perovskita que puede ser importante para una separación y recolección de carga eficiente.