Entre los materiales termoeléctricos orgánicos, las películas delgadas de PEDOT:PSS (poli(3,4-etilendioxitiofeno-poli(4-estirenosulfonato)) han recibido mucha atención, pero adolecen de coeficientes de Seebeck bajos de 10 a 20 μV K -1 debido a los altos estados de oxidación en la cadena del polímero PEDOT. Se han dedicado esfuerzos considerables a aumentar el coeficiente de Seebeck.
Una estrategia es alterar el estado de oxidación de la unidad de etilendioxitiofeno de quinoide a benzoide mediante un tratamiento posterior con una solución reductora. Alternativamente, se logró mejorar el rendimiento termoeléctrico añadiendo nanopartículas termoeléctricas inorgánicas como Bi2. Te3 y Te. Sin embargo, sigue siendo difícil superar el acoplamiento intrínseco entre el coeficiente de Seebeck y la conductividad eléctrica.
En un artículo de investigación publicado en el National Science Review , científicos de la Universidad de Ciencia y Tecnología del Sur, la Universidad de Pekín y el Instituto de Química del CAS informan sobre la manipulación directa de la entropía ocupada de la interfaz polarón en una película delgada de PEDOT:PSS con resonancia inducida por luz ultravioleta entre PEDOT y diarileteno, logrando así un 10 Aumento de termopotencia multiplicado por 13,5 μV K -1 a 135,4 µV K -1 con una conductividad eléctrica casi sin cambios.
Introdujeron un estado de interfaz para adaptar la entropía ocupada de la interfaz polarón de PEDOT:PSS con un DAE fotocromático. La estereoestructura de las moléculas de DAE podría transformarse de una estructura de anillo abierto a una forma de anillo cerrado bajo la luz ultravioleta.
Se formó un nuevo estado de interfaz polarón entre el DAE plano de anillo cerrado y las cadenas moleculares de PEDOT debido a sus enlaces C-C=C-C similares, que se acoplaron entre sí mediante interacciones débiles. Los polarones introducen efectivamente nuevos estados electrónicos o sitios donde se pueden acomodar portadores de carga. La ocupación de estos estados contribuye al aumento de la entropía porque amplía las posibles disposiciones de los portadores de carga.
Este aumento de entropía puede tener un impacto significativo en la termopotencia (coeficiente de Seebeck) del material. Más estados electrónicos disponibles, proporcionados por los polarones en la interfaz, pueden dar como resultado un aumento en la termopotencia al permitir que más portadores de carga participen en el proceso termoeléctrico.
Mediante la manipulación de la entropía ocupada de la interfaz polarón en una película delgada de PEDOT:PSS con resonancia inducida por luz ultravioleta entre PEDOT y diarileteno, lograron una mejora de la termopotencia 10 veces mayor a partir de 13,5 μV K -1 a 135,4 µV K -1 con una conductividad eléctrica casi sin cambios. Además, también observaron el aumento de la termopotencia de las películas delgadas PEDOT:PSS-xDAE preparadas dependiendo de la concentración de DAE y la intensidad de la luz UV.
También utilizaron espectros Raman para obtener evidencia experimental directa del acoplamiento entre DAE y PEDOT bajo modulación UV. Por lo tanto, el acoplamiento resonante entre DAE y PEDOT se verificó mediante la termopotencia dependiente de la temperatura y la energía de enlace mediante el cálculo DFT.
En resumen, han descubierto un método de manipulación directa para la entropía ocupada de la interfaz polarón en una película delgada de PEDOT:PSS mediante un acoplamiento resonante inducido por UV entre DAE y PEDOT. Su trabajo proporciona información sobre cómo desacoplar la conexión entre la termopotencia y la conductividad eléctrica de una película termoeléctrica orgánica.
Además, este trabajo también agrega una nueva ruta para diseñar el termoeléctrico orgánico termoeléctrico y una plataforma única para acoplar la luz ultravioleta, el gradiente de temperatura y el campo eléctrico.
Más información: Jiajia Zhang et al, La entropía interfacial de Polaron como ruta hacia un alto rendimiento termoeléctrico en películas PEDOT:PSS dopadas con DAE, National Science Review (2024). DOI:10.1093/nsr/nwae009
Proporcionado por Science China Press
