Descifrando los cambios en la estructura tridimensional del hierro (centro) al calentar, Desde arriba, en el sentido de las agujas del reloj:el experimento de absorción de rayos X in situ genera un espectro de estructura fina de absorción de rayos X extendido (EXAFS) que se alimenta a una red neuronal para extraer la función de distribución radial, único para cada material y disposición atómica. Crédito:Laboratorio Nacional Brookhaven
Si desea comprender cómo cambia un material de una configuración de nivel atómico a otra, no es suficiente capturar instantáneas de estructuras de antes y después. Sería mejor realizar un seguimiento de los detalles de la transición a medida que ocurre. Lo mismo ocurre con el estudio de los catalizadores, materiales que aceleran las reacciones químicas al unir ingredientes clave; la acción crucial a menudo se desencadena por sutiles cambios de escala atómica en etapas intermedias.
"Para comprender la estructura de estos estados de transición, necesitamos herramientas para medir e identificar lo que sucede durante la transición, "dijo Anatoly Frenkel, un físico con un cargo conjunto en el Laboratorio Nacional Brookhaven del Departamento de Energía de EE. UU. y la Universidad de Stony Brook.
Frenkel y sus colaboradores han desarrollado ahora una herramienta de "reconocimiento de fase", o más precisamente, una forma de extraer firmas "ocultas" de una estructura desconocida a partir de mediciones realizadas con herramientas existentes. En un artículo recién publicado en Cartas de revisión física , describen cómo entrenaron una red neuronal para reconocer características en el espectro de absorción de rayos X de un material que son sensibles a la disposición de los átomos a una escala muy fina. El método ayudó a revelar detalles de los reordenamientos a escala atómica que sufre el hierro durante un cambio de fase importante pero poco entendido.
"Esta capacitación en red es similar a cómo se usa el aprendizaje automático en la tecnología de reconocimiento facial, "Frenkel explicó. En esa tecnología, las computadoras analizan miles de imágenes de rostros y aprenden a reconocer características clave, o descriptores, y las diferencias que distinguen a las personas. "Existe una correlación entre algunas características de los datos, ", Explicó Frenkel." En el lenguaje de nuestros datos de rayos X, las correlaciones existen entre la intensidad de diferentes regiones de los espectros que también tienen relevancia directa para la estructura subyacente y la fase correspondiente ".
Entrenamiento en red
Para preparar la red neuronal para el "reconocimiento de fase", es decir, para poder reconocer las características espectrales clave, los científicos necesitaban un conjunto de imágenes de entrenamiento.
Janis Timoshenko, un becario postdoctoral que trabaja con Frenkel en Stony Brook y autor principal del artículo, abordó ese desafío. Primero, Usó simulaciones de dinámica molecular para crear 3000 modelos de estructuras realistas correspondientes a diferentes fases del hierro y diferentes grados de desorden.
"En estos modelos, queríamos tener en cuenta los efectos dinámicos, así que definimos las fuerzas que actúan entre los diferentes átomos y permitimos que los átomos se muevan influenciados por estas fuerzas, "Dijo Timoshenko. Entonces, utilizando enfoques bien establecidos, utilizó cálculos matemáticos para derivar los espectros de absorción de rayos X que se obtendrían de cada una de estas 3000 estructuras.
"No es un problema simular un espectro, "Timoshenko dijo, "Es un problema entenderlos en la dirección reversa, comenzar con el espectro para llegar a la estructura, ¡por eso necesitamos la red neuronal!"
Después de usar los datos espectrales modelados de Timoshenko para entrenar la red, los científicos pusieron a prueba su método utilizando datos espectrales reales recopilados cuando el hierro pasó por la transición de fase.
"No hay muchos métodos experimentales para monitorear esta transición, que ocurre a temperaturas bastante altas, ", Dijo Timoshenko." Pero nuestros colaboradores, Alexei Kuzmin, Juris Purans, Arturs Cintins, y Andris Anspoks del Instituto de Física del Estado Sólido de la Universidad de Letonia, mi antigua institución, realicé este experimento realmente agradable en el sincrotrón ELETTRA en Italia para recopilar datos de absorción de rayos X en esta transición de fase por primera vez ".
La red neuronal pudo extraer la información estructural relevante del espectro de absorción de rayos X del hierro, en particular, la función de distribución radial, que es una medida de las separaciones entre átomos y la probabilidad de que se produzcan las distintas separaciones. Esta función, único para cualquier material, es la clave que puede desbloquear los detalles ocultos de la estructura, según Frenkel. Permitió a los científicos cuantificar los cambios en la densidad y coordinación de los átomos de hierro en el proceso de su transición de una disposición atómica a otra.
Aplicaciones adicionales
Además de ser útil para estudiar la dinámica de los cambios de fase, este método podría usarse para monitorear la disposición de nanopartículas en catalizadores y otros materiales, dicen los científicos.
"Sabemos que las nanopartículas en los materiales catalíticos cambian su estructura en las condiciones de reacción. Es realmente importante comprender la estructura de transición:por qué cambia, y cómo afecta eso a las propiedades y procesos catalíticos, ", Dijo Timoshenko.
Las nanopartículas también a menudo adoptan estructuras que se encuentran en algún lugar entre cristalinas y amorfas, con variaciones estructurales entre la superficie y la masa. Este método debería poder separar esas diferencias para que los científicos puedan evaluar su relevancia para el rendimiento del material.
El método también sería útil para estudiar materiales heterogéneos (que están hechos de una combinación de partículas con diferentes tamaños y formas) e isómeros de la misma partícula (que contienen el mismo número de átomos pero difieren en su disposición).
"Ninguna técnica puede obtener imágenes de las posiciones de los átomos en tres dimensiones con tanta precisión como para decir cuál es la diferencia entre sus formas. Pero si medimos esta función de distribución radial, existe la posibilidad de diferenciarlos y abordar cuestiones importantes sobre el papel de la heterogeneidad en la catálisis, "Dijo Frenkel.