Esquema de síntesis. Crédito:DING Tao et al.
Los catalizadores de sitio dinuclear (DSC) han atraído cada vez más la atención de los investigadores debido a su excelente capacidad catalítica al incorporar dos átomos de metal adyacentes como centro catalítico, lo que ayuda al uso de la interacción sinérgica potencial.
Sin embargo, es un desafío sintetizar con precisión los sitios diatómicos, para obtener catalizadores con estructura dinuclear precisa. Prof. Yao Tao con su grupo, de la Universidad de Ciencia y Tecnología de China (USTC) de la Academia de Ciencias de China (CAS), propuso un método para sintetizar Ni uniforme atómicamente preciso 2 sitios, colaborando con el Prof. Zhu Manzhou de la Universidad de Anhui y el Prof. Li Yafei de la Universidad Normal de Nanjing. Los resultados calculados también identificaron la evolución estructural del sitio activo dinuclear durante el CO electrocatalítico 2 condiciones de reducción por primera vez. Este trabajo fue publicado en el Revista de la Sociedad Estadounidense de Química .
Para obtener las estructuras dinámicas de sitios diatómicos catalíticamente activos, los científicos eligieron Ni 2 (dppm) 2 Cl 3 (dppm se refiere a bis (difenilfosfino) metano, Doctorado 2 PCH 2 PPh 2 ), un grupo diatómico protegido por ligando, como el precursor del metal para introducir los átomos del metal. Luego, el precursor se calentó junto con carbono dopado con nitrógeno para obtener Ni dinuclear soportado. 2 sitio (Ni 2 /CAROLINA DEL NORTE). Este nuevo catalizador exhibió un rendimiento catalizador y una estabilidad superiores.
Para descubrir el mecanismo real, investigadores aplicados operando Técnica de estructura fina de absorción de rayos X (XAFS) para medir la transición de carga de átomos específicos y sacar conclusiones a nivel atómico. Confirmaron sin ambigüedades los cambios estructurales atómicos y electrónicos de los sitios dinucleares y descubrieron la adsorción dinámica del puente-oxígeno para formar el intermedio activo O-Ni. 2 -NORTE 6 .
Es más, Los investigadores también realizaron los cálculos de la teoría de la función de densidad (DFT) para proporcionar explicaciones teóricas. Los resultados sugirieron que el O-Ni observado 2 -NORTE 6 La estructura actuó como el intermedio de reacción dominante para formar CO, conduciendo a una selectividad y un rendimiento satisfactorios.
Este trabajo es instructivo para diseñar nuevos catalizadores de sitios dinucleares, y proporcionar conocimientos novedosos para comprender el efecto catalizador. Estos resultados también son prometedores para resolver el problema energético en el futuro.
