Los científicos del Laboratorio Nacional de Oak Ridge del Departamento de Energía están trabajando para comprender tanto la naturaleza compleja del uranio como las diversas formas de óxido que puede tomar durante los pasos de procesamiento que pueden ocurrir a lo largo del ciclo del combustible nuclear. Una mejor comprensión de los óxidos de uranio, que alimentan a la gran mayoría de la flota de energía nuclear de EE. UU., podría conducir al desarrollo de combustibles mejorados o materiales de almacenamiento de desechos.

Los investigadores de ORNL abordaron este problema computacionalmente con la ayuda del entorno de datos y computación para la ciencia (CADES) del laboratorio. A través de CADES, Los miembros del personal de ORNL tienen acceso a recursos informáticos que los ingenieros adaptan a proyectos específicos, permitir la gestión y el análisis de conjuntos de datos masivos demasiado engorrosos para abordar de otro modo.

Los óxidos de uranio amorfo son comunes, pero la falta de un orden estructural coherente dentro de ellos puede ser difícil de modelar. Para abordar este desafío y acelerar el proceso de identificación de nuevas fases de óxido de uranio, Los científicos del Grupo de Tecnologías Avanzadas de Seguridad Nuclear de ORNL evaluaron la energía de 4, 600 estructuras cristalinas potenciales diferentes de composiciones de óxido de uranio.

Usando algoritmos genéticos, herramientas computacionales diseñadas para resolver problemas de manera eficiente de acuerdo con la teoría de la selección natural, el equipo estudió estas estructuras en un grupo de computación de alto rendimiento CADES llamado Metis. un sistema Cray XK7 de dos gabinetes.

Este método les ayudó a construir relaciones estadísticas entre la estabilidad estructural y el ambiente local de uranio. dos factores que afectan la cristalinidad de las formas sólidas. La interpretación de esta información podría conducir a una comprensión más concreta de cómo se forman los materiales de uranio amorfo y cristalino en el ciclo del combustible nuclear.

"Nuestro principal objetivo es tratar de comprender algunas de estas fases amorfas de los óxidos de uranio, "dijo Ashley Shields, un asociado postdoctoral ORNL. "Surgen durante el ciclo del combustible nuclear y son difíciles de estudiar, pero esperamos que nuestro enfoque computacional nos ayude a caracterizar mejor las muestras de estos materiales ".

Después de determinar que el proyecto requería una cantidad significativa de potencia informática, El personal de CADES proporcionó a Shields y su equipo acceso exclusivo a todo el sistema Metis durante 15 días para evaluar estas estructuras utilizando el paquete de software Universal Structure Predictor Evolutionary Xrystallography (USPEX) y el Vienna ab initio Simulation Package (VASP).

"Dada la gran cantidad de cálculos que tuvimos que ejecutar para construir esta base de datos de estructuras, realmente necesitábamos la ayuda del equipo de CADES, "Dijo Shields." Sin su apoyo, así como los avances recientes en el poder de la computación y la investigación de otros grupos para desarrollar algoritmos genéticos específicamente aplicados a problemas de predicción de estructuras, este proyecto no hubiera sido posible ".

Shields y su equipo identificaron una fase cristalina potencialmente estable para un material, U2O7, que solo se ha observado experimentalmente como una fase amorfa. Para obtener más información sobre esta fase, estudiaron 2, 700 geometrías de cristal posibles para U2O7 además de las 4, 600 estructuras originales. Sus hallazgos se publican en Materiales ópticos .

Debido a que un material de U2O7 amorfo se puede fabricar a partir de UO3 amorfo, Andrew Miskowiec y Jennifer Niedziela de NSAT dirigieron experimentos con el objetivo de cristalizar el U2O7 a partir de muestras de UO3. Para apoyar este esfuerzo, Shields comparó los efectos simulados de la presión en fases conocidas de UO3 y la estructura de U2O7 predicha, identificar presiones donde pueden tener lugar cambios estructurales observables experimentalmente.

"Todavía no hemos encontrado U2O7 cristalino en el laboratorio, pero lo que encontramos fue un comportamiento de presión realmente inusual en el UO3 amorfo, lo que nos llevó a una física realmente interesante que todavía estamos trabajando para comprender completamente, "Dijo Shields.

A pesar de carecer de pruebas definitivas de la existencia del U2O7 cristalino, el equipo notó características en la estructura predicha que se corresponden bien con características en U2O7 amorfo. Identificaron posibles geometrías de coordinación, o patrones atómicos, en consonancia con el material. Lo más sorprendente entre estas observaciones fue el descubrimiento de unidades de peróxido en la estructura predicha.

"Ya se ha demostrado que es útil tener esta base de datos de estructuras porque claramente solo mirar las fases cristalinas conocidas de un material como el UO3 no proporciona suficiente información para explicar todos los comportamientos de una muestra amorfa del mismo material". "Dijo Shields.

El ingeniero de sistemas Linux Ketan Maheshwari y el analista de sistemas informáticos Michael Galloway de CADES ayudaron a configurar los componentes computacionales involucrados en el proyecto. desde la modificación del código fuente para hacer que USPEX se ejecute de manera más eficiente en Metis hasta la creación de scripts de posprocesamiento (pequeñas operaciones que extraen información de los resultados computacionales) para descifrar la producción científica.

"Para ayudar al equipo a funcionar a una escala tan grande y utilizar con éxito las GPU, instalamos y probamos VASP a escala en Metis y solucionamos los problemas de los trabajos según fuera necesario para garantizar que el trabajo se realizó de manera oportuna y eficiente, "Dijo Maheshwari.

Shields anticipa que este proyecto en curso continuará durante al menos otro año y espera con interés otros estudios que apliquen conceptos de aprendizaje automático e inteligencia artificial a la investigación de la química del uranio. En la actualidad, ella está compilando una base de datos similar compuesta de fluoruros de uranio, otro subconjunto clave de materiales involucrados en el ciclo del combustible nuclear.