Las perovskitas híbridas son materiales espectacularmente eficientes para la energía fotovoltaica. Pocos años después de que se fabricaran las primeras células solares, ya han logrado eficiencias de conversión solar superiores al 22 por ciento. Curiosamente, Los mecanismos fundamentales que son responsables de esta alta eficiencia aún se debaten enérgicamente.

Una comprensión profunda de estos mecanismos es esencial para permitir nuevas mejoras, y los estudios computacionales realizados utilizando el Centro Nacional de Computación Científica de Investigación Energética (NERSC) en el Laboratorio Nacional Lawrence Berkeley han producido nuevos conocimientos fundamentales. El grupo de Chris Van de Walle en la Universidad de California, Santa Bárbara (UCSB) ha informado de estos avances en dos artículos recientes:X. Zhang, J.-X. Shen W. Wang, y C. G. Van de Walle, ACS Energy Lett . 3, 2329 (2018) y J.-X. Shen X. Zhang, S. Das, E. Kioupakis, y C. G. Van de Walle, Adv. Mater de energía . 8, 1801027 (2018).

Las perovskitas híbridas son un grupo de materiales que combinan moléculas orgánicas con un marco inorgánico en una estructura de celosía de perovskita. Varios grupos de investigación atribuyeron previamente la alta eficiencia de las perovskitas híbridas a una banda prohibida indirecta que se origina a partir de un fuerte acoplamiento espín-órbita. Se argumentó que la naturaleza indirecta de la brecha suprime la recombinación radiativa entre electrones y huecos y, por lo tanto, minimiza la recombinación indeseable de portadores. Postdoctorado de UCSB Xie Zhang y Ph.D. El estudiante Jimmy-Xuan Shen (que se graduó desde entonces) demostró que esto era incorrecto al desarrollar un enfoque de primeros principios para determinar con precisión la textura de espín de los bordes de la banda y calcular cuantitativamente las tasas de recombinación radiativa. Para el yoduro de metilamonio y plomo (el prototipo de perovskita híbrida comúnmente conocida como MAPI) encontraron que la recombinación radiativa es en realidad tan fuerte como en los semiconductores convencionales de brecha directa.

"Este resultado debería poner fin a los intentos equivocados de analizar y diseñar las características de los dispositivos basados ​​en suposiciones erróneas sobre la tasa de recombinación, "dijo Zhang.

Una fuerte recombinación radiativa significa que estos materiales también son útiles para aplicaciones de diodos emisores de luz (LED). Sin embargo, Las densidades de corriente en los LED son mucho más altas que en las células solares, ya concentraciones elevadas de portador, los procesos de recombinación no radiativa pueden resultar perjudiciales. Se han observado tales pérdidas no radiativas, pero experimentalmente no es posible identificar los orígenes microscópicos. Shen y Zhang se basaron en la experiencia del grupo Van de Walle para calcular con precisión la tasa de recombinación a partir de los primeros principios. También lograron vincular con precisión la tasa a las características de la estructura electrónica.

"La recombinación Auger es un proceso en el que dos portadores se recombinan a través de la banda prohibida y el exceso de energía se transfiere a un tercer portador, ", explicó Shen." Encontramos que el coeficiente Auger en MAPI es inesperadamente grande:dos órdenes de magnitud más grande que en otros semiconductores con brechas de banda comparables ".

Los investigadores identificaron dos características distintas del material que son responsables:una resonancia entre la banda prohibida y la división de las bandas de conducción inducida por la órbita de espín. y la presencia de distorsiones estructurales que promueven el proceso Auger.

"Estos cálculos son extremadamente exigentes, y la potencia de cálculo proporcionada por NERSC ha sido fundamental para obtener estos resultados, ", comentó Van de Walle." Hemos podido demostrar que las pérdidas de Auger pueden suprimirse si se reducen las distorsiones de la red, y proponemos enfoques específicos para lograrlo en materiales reales ".