¿Cómo se puede cambiar el color de la luz láser? Un método popular para lograr esto es el llamado efecto de segunda generación armónica (SHG), que duplica la frecuencia de la luz y por lo tanto cambia su color. Sin embargo, La observación de este efecto no lineal requiere un cristal polar en el que se rompa la simetría de inversión. Por esta razón, La identificación de cristales que pueden provocar SHG fuertes es un tema de investigación importante con aplicaciones en la ciencia de los materiales.

La observación de fenómenos ópticos no lineales como SHG requiere una susceptibilidad eléctrica finita de segundo orden, que ocurre dentro de cualquier estructura polar sin simetría de inversión y fuerte luz láser o pulsos. En el óxido de cobalto de tipo perovskita BiCoO3 utilizado en este trabajo, un desplazamiento de oxígeno apical a lo largo del eje cy una pirámide de Co-O5 están presentes en la celda unitaria, resultando en la ruptura de la simetría y una gran polarización espontánea a temperatura ambiente. Para el pulso láser, La fuerte onda electromagnética con un campo eléctrico de hasta ~ 1 MV / cm en la región de energía THz fue desarrollada por Hideki Hirori y su equipo en iCeMS y se utilizó para lograr un control ultrarrápido del comportamiento no lineal de BiCoO3.

Yoichi Okimoto del Instituto de Tecnología de Tokio y sus colegas estaban específicamente interesados ​​en comprender cómo cambia la intensidad de SHG del cristal de BiCoO3 cuando se irradia con un THz (es decir, infrarrojo lejano) pulso láser a temperatura ambiente. Notablemente, Se observó una mejora sin precedentes de SHG en más del 50%, lo que indica que el empleo de luz láser THz de esta manera puede mejorar significativamente la figura de mérito de los cristales no lineales. Además, este efecto ocurre en la escala de tiempo de 100 femtosegundos (10-13 s), sugiriendo una posible aplicación a dispositivos optoelectrónicos ultrarrápidos.

Mecánicamente, la mejora ultrarrápida de la segunda señal armónica puede entenderse en términos de transiciones d-d de estados ocupados a desocupados que existen alrededor de la amplia banda de energía del pulso THz aplicado. Los electrones fotoexcitados alargan los átomos apicales de oxígeno de las pirámides de Co-O5 en la estructura cristalina a través del acoplamiento electrón-fonón, aumentando así su estructura polar (y por tanto la susceptibilidad eléctrica de segundo orden).

Las investigaciones futuras del estado fotoexcitado de BiCoO3 y otros materiales de óxido polar considerarán respuestas ópticas no lineales de orden superior, así como mediciones estructurales ultrarrápidas utilizando el pulso THz para dilucidar detalles mecánicos adicionales de estos fascinantes materiales.