Los catalizadores de un solo átomo (SAC), debido a su excelente actividad catalítica, han sido un tema candente en el campo de la catálisis energética. En los SAC, los átomos metálicos pueden interactuar directamente con los soportes, maximizando así la interfaz metal-soporte. Las interacciones metal-soporte (MSI) afectan en gran medida las propiedades electrónicas de los catalizadores de un solo átomo y el rendimiento catalítico.
Actualmente, los medios para regular las interacciones metal-portador son generalmente reemplazar el portador o tratar el catalizador con reducción de hidrógeno, lo que podría causar cambios en el portador o sacrificar la estabilidad del catalizador. Por lo tanto, se necesita urgentemente el desarrollo de un método para regular las interacciones metal-portador sin cambiar los portadores.
Un equipo de investigación dirigido por el Prof. Zeng Jie del Centro Nacional de Investigación de Ciencias Físicas en Microescala de Hefei, la Universidad de Ciencia y Tecnología de China (USTC) de la Academia de Ciencias de China ha construido catalizadores de un solo átomo con electrooxidación eficiente del agua. utilizando MSI específicos del sitio. El estudio fue publicado en Nature Communications. .
Los investigadores emplearon una estrategia de deposición electroquímica para modular eficazmente las interacciones metal-portador específicas del sitio de átomos individuales de Ir anclados en hidróxido doble en capas de Ni (Ni LDH). La deposición catódica llevó a los átomos de Ir anclados a vacantes neutrales triples (Ir1 /Ni LDH-T) y la deposición anódica impulsó a los átomos de Ir anclados a los sitios vacantes de oxígeno (Ir1 /NiLDH-V). Fuertes MSI entre los átomos de Ir y los portadores indujeron el cambio de sitios activos de Ni a Ir, optimizando la fuerza de adsorción de los intermedios y aumentando así la actividad catalítica.
Los investigadores revelaron que, de acuerdo con el principio de deposición electroquímica y la estructura fina de absorción de rayos X, Ir1 /Ni LDH-T tiene más enlaces covalentes entre los sitios Ir y el oxígeno coordinado de Ni LDH. El Ni 2p XPS alcanza los picos de Ir1 /Ni LDH-T cambió a una energía de enlace alta, lo que indica MSI más fuertes de átomos individuales de Ir en Ir1 /NiLDH-T.
Los resultados de las pruebas de la reacción electrocatalítica de oxidación de agua mostraron que la masa y las actividades intrínsecas de los catalizadores de un solo átomo de Ir con MSI fuertes aumentaron 19,5 y 5,2 veces, respectivamente. Los espectros Raman in situ de etiquetado de isótopos de oxígeno mostraron que el 18 Oxígeno marcado con O en Ir1 /Ni LDH-V y Ni LDH se intercambiaron fácilmente con el 16 Átomos de O en el electrolito durante la reacción de oxidación del agua, lo que sugiere que el Ni era el principal sitio activo en estos dos catalizadores. En cambio, 18 Ni 3+ con etiqueta O –O en Ir1 /Ni LDH-T no sería intercambiado por 16 O, lo que indica que Ir son los principales sitios activos.
Además, los cálculos teóricos revelaron que el MSI más fuerte en Ir1 /Ni LDH-T optimizó la energía de adsorción de los intermedios oxigenados, mejorando así el rendimiento.
Más información: Jie Wei et al, Interacción metal-soporte específica del sitio para cambiar la actividad de átomos individuales de Ir para la reacción de evolución de oxígeno, Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-44815-0
Proporcionado por la Academia China de Ciencias
