Los investigadores del Laboratorio NOMAD del Instituto Fritz Haber se han dedicado a describir cómo cambian las superficies en contacto con fases de gases reactivos en diferentes condiciones de temperatura y presión. Para ello, han desarrollado el llamado gran método canónico de intercambio de réplicas (REGC). Los resultados se publicaron en la revista Physical Review Letters el 17 de junio.

"Intercambio de réplicas" significa que hay muchas réplicas preparadas para la superficie de silicio en contacto con diferentes atmósferas de hidrógeno. Estas réplicas se intercambian entre sí durante la simulación. "Gran canónico" significa que la superficie de silicio en cada réplica intercambia átomos o moléculas de deuterio con el depósito de gas de deuterio que toca, alcanzando eventualmente el equilibrio con el depósito de gas de deuterio.

El conocimiento de la morfología y evolución estructural de las superficies de los materiales en una determinada atmósfera reactiva es un requisito previo para comprender el mecanismo de las reacciones de catálisis heterogéneas y electrocatálisis debido a la relación estructura-propiedad-potencia. En general, el seguimiento confiable de los equilibrios de fase es de importancia tecnológica para el diseño razonable de las propiedades de la superficie. Las transiciones de fase se indican mediante singularidades de una función de reacción (por ejemplo, la capacidad calorífica). Los investigadores de FHI han abordado este desafío mediante el desarrollo del método Replica Exchange Grand Canonical (REGC) junto con la dinámica molecular. El enfoque no solo captura la reestructuración de la superficie estudiada en diferentes condiciones reactivas, sino que también identifica las líneas de transición de fase de la superficie, así como los puntos triples y críticos.

La adsorción disociativa de hidrógeno molecular en la superficie del silicio se ha convertido en un criterio crucial en el estudio de los sistemas de adsorción y tiene importantes aplicaciones como la pasivación de superficies. El enfoque REGC se demuestra utilizando una superficie de silicio en contacto con una atmósfera de deuterio. En el rango de 300 a 1000 Kelvin, el enfoque REGC identifica 25 fases superficiales termodinámicamente estables diferentes. La mayoría de las fases identificadas, incluidas algunas transiciones de fase entre el orden y el desorden, no se han observado experimentalmente antes. También se muestra que la formación dinámica o la ruptura de los enlaces Si-Si es la fuerza impulsora detrás de la transición de fase entre los patrones de adsorción confirmados experimentalmente.

El método REGC permite combinar conceptos tradicionales de mecánica estadística de materia condensada con cálculos de estructura electrónica de última generación para predecir diagramas de fase de estabilidad de sistemas reales. Además, el enfoque tiene un impacto significativo en los cálculos de reestructuración de superficies en el campo de la ciencia de superficies y es potencialmente relevante para una variedad de aplicaciones importantes como la catálisis heterogénea, la electrocatálisis y la segregación de superficies. + Explora más

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