El estado de carga superficial del cocatalizador juega un papel importante en la fotocatálisis. Sin embargo, la regulación del estado de carga superficial de los cocatalizadores, especialmente al cambiar sus microestructuras y el entorno de coordinación, permanece casi inexplorada. Recientemente, El grupo de investigación de Hai-Long Jiang de la Universidad de Ciencia y Tecnología de China logró un progreso muy interesante en este aspecto al fabricar cocatalizador de aleación de un solo átomo. Crédito:Science China Press
Fotocatálisis, convertir la energía solar en energía química, ha sido reconocida como una solución muy prometedora para los problemas energéticos y medioambientales actuales. El rendimiento del sistema fotocatalítico depende en gran medida del estado de carga superficial de los sitios activos (generalmente cocatalizadores), ya que la unión de Schottky entre el fotosensibilizador y el cocatalizador facilita la transferencia de carga entre ellos y finalmente a las moléculas reactivas, promoviendo la adsorción y activación de este último.
A diferencia de los informes existentes centrados en los cocatalizadores, como el desarrollo de metales no nobles, control de tamaño y distribución de partículas, facetas de cristal expuestas y su interfaz de contacto con fotosensibilizadores, la regulación del estado de carga superficial de los cocatalizadores mediante el cambio de sus microestructuras ofrece amplias oportunidades para impulsar la fotocatálisis, sin embargo, sigue siendo extremadamente raro.
En este trabajo, El grupo de investigación del Dr. Jiang de la Universidad de Ciencia y Tecnología de China ha logrado el objetivo de optimizar los estados de carga superficial de Pt mediante el control de la microestructura bimetálica Pd @ Pt y el entorno de coordinación de Pt.
Las NP Pd @ Pt bimetálicas estructuradas con núcleo-caparazón han sido fabricadas y estabilizadas in situ mediante un marco metalorgánico (MOF) fotosensible y representativo, UiO-66-NH 2 . La microestructura del Pd 10 El co-catalizador @Ptx se puede controlar con precisión desde el núcleo-carcasa hasta la aleación de un solo átomo (SAA), durante el cual cambia el entorno de coordinación de Pt, ajustando de forma precisa y sencilla el contenido de Pt.
Dadas las diferentes funciones de trabajo de Pd y Pt, la carga entre Pd y Pt se redistribuye, acompañado de un cambio en el entorno de coordinación de Pt, logrando así la regulación del estado de carga superficial de los sitios de Pt.
Como resultado, todos los Pd @ Pt / MOF presentan una excelente actividad de producción de hidrógeno fotocatalítico debido a que los sitios Pt ricos en electrones se benefician del efecto de redistribución de carga. Es más, el Pd optimizado 10 @Pt 1 / Compuesto MOF con co-catalizador SAA, que presenta el Pt más rico en electrones, exhibe una actividad de producción de hidrógeno fotocatalítico excepcionalmente alta, superando con creces a sus contrapartes correspondientes (ver en la imagen).
Este es el primer informe sobre la co-catálisis de SAA hacia la fotocatálisis. Proporciona la estrategia de diseño y el protocolo sintético para la fabricación de catalizadores SAA y abre una nueva vía a la fotocatálisis basada en SAA. Además, como alternativa a la estrategia clásica de unión de Schottky, este trabajo introduce un enfoque novedoso para la optimización del estado de carga mediante la regulación de la microestructura del cocatalizador (especialmente el control del entorno de coordinación), hacia la fotocatálisis mejorada.
