Revelando todo el primer proceso de formación de enlaces C-C en la reacción MTO:basado en las evidencias espectroscópicas de RMN in situ y el método de cálculo teórico avanzado de dinámica molecular ab initio (AIMD). Crédito:DICP
Un equipo de investigación conjunto dirigido por el profesor Liu Zhongmin, Prof. Wei Yingxu, y el profesor Xu Shutao del Instituto Dalian de Física Química (DICP) de la Academia de Ciencias de China (CAS) revelaron el mecanismo subyacente a la formación del primer enlace carbono-carbono (CC) durante la formación de metanol-a-olefinas (MTO ) proceso.
Este estudio fue publicado en Chem el 23 de junio.
El grupo del profesor Zheng Anmin de la Academia de Innovación para la Ciencia y Tecnología de Medición de Precisión de CAS también participó en el estudio.
El primer enlace C-C en el proceso MTO se forma en la etapa inicial de la reacción. No existe un método directo para dilucidar el mecanismo de formación / reacción de enlaces debido a la dificultad de capturar especies intermedias.
"Investigamos el mecanismo directo de formación de enlaces C-C durante la reacción inicial de MTO sobre zeolita HSSZ-13 con un anillo de 8 miembros y una estructura topológica de chabacita, "dijo el profesor Xu.
Detectaron la evolución de las especies orgánicas en la superficie del catalizador SSZ-13 durante la conversión de metanol. Por primera vez, capturaron directamente las especies etoxi de superficie (SES), las especies críticas que contienen el enlace C-C inicial en condiciones reales de reacción MTO en la etapa de reacción inicial.
Es más, los investigadores emplearon el ab initio Simulación de cálculo teórico de dinámica molecular (AIMD) para predecir y presentar el proceso visualizado y completo de la formación inicial del enlace C-C a partir de los reactivos C1 y los intermedios C1.
Basado en la evidencia experimental y teórica, establecieron las rutas iniciales completas y factibles de formación de enlaces C-C, a saber, activación de metanol / dimetiléter (DME) mediada por especies de metoxi de superficie (SMS) / trimetoxonio (TMO) con un efecto sinérgico de SMS y los átomos de oxígeno del marco cargados negativamente para formar SES.
"Nuestro estudio no solo arroja luz sobre el controvertido tema de la formación del primer enlace C-C en el proceso MTO, pero también enriquece la teoría fundamental de C 1 química catalítica, ", dijo el profesor WEI.
