Estructura geométrica y electrónica de Au-TiO 2 interfaz bajo CO / O 2 (A, C, E) y O 2 medio ambiente (B, D, F). Crédito:GAO Yi
Un equipo de investigación conjunto internacional del Instituto de Investigación Avanzada de Shanghai de la Academia de Ciencias de China, junto con la Universidad de Zhejiang y la Universidad Técnica de Dinamarca, informó de una estrategia in situ para manipular la estructura interfacial con precisión atómica durante las reacciones catalíticas. Los resultados se publicaron en el último número de Ciencias .
La interfaz entre las nanopartículas y los sustratos juega un papel fundamental en la catálisis heterogénea porque la mayoría de los sitios activos se encuentran en el perímetro de la interfaz. En general, se cree que esta interfaz es inmóvil e inmutable, y, por lo tanto, difícilmente se puede ajustar en entornos reactivos. Como resultado, Ha sido un desafío promover la actividad catalítica mediante un control preciso de la estructura interfacial.
En este estudio, Los científicos utilizaron por primera vez microscopía electrónica de transmisión ambiental para visualizar directamente la rotación epitaxial de nanopartículas de oro sobre dióxido de titanio (TiO 2 ) superficies durante la oxidación del CO a nivel atómico. Se observó una perfecta relación epitaxial entre nanopartículas de Au y TiO 2 (001) superficies debajo de una O 2 entorno en tiempo real.
Luego se llevaron a cabo los cálculos teóricos, incluidos los cálculos de la teoría funcional de la densidad y el análisis termodinámico, lo que indica que la orientación epitaxial podría inducirse cambiando O 2 Cobertura de adsorción en la interfaz perimetral. La nanopartícula de Au fue más estable con la adsorción de más O 2 moléculas en el Au-TiO 2 interfaz, pero se volvió menos estable con el consumo de O 2 con CO.
Manipulación del Au-TiO 2 Interfaz mediante control de temperatura y gas. Crédito:GAO Yi
Explotar la actividad promovida de Au-TiO 2 interfaz, Los investigadores realizaron observaciones de vista superior adicionales y encontraron que esta configuración se mantuvo sin cambios cuando se enfría de 500 ° C a 20 ° C en CO y O 2 entornos reactivos, mostrando que la rotación de la nanopartícula de Au también dependía de la temperatura en las condiciones de reacción.
Aprovechando la rotación reversible y controlable de la nanopartícula de Au, los científicos lograron la manipulación in situ del activo Au-TiO 2 interfaz a nivel atómico cambiando el gas y la temperatura.
Este estudio arroja luz sobre la manipulación en tiempo real de la estructura de la interfaz catalítica en condiciones de reacción a escala atómica. lo que puede inspirar enfoques futuros para el diseño en tiempo real de la interfaz catalítica en condiciones de funcionamiento.
