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    Adaptación precisa de la dinámica de la luminiscencia de conversión ascendente

    El proceso de conversión ascendente en la nanoestructura de 'iones dopantes separados espacialmente'. Aquí, los tres procesos básicos de absorción de fotones, migración de energía, y emisión de UC, están separados espacialmente. Crédito:HIMS

    Un equipo de investigadores dirigido por los profesores Hong Zhang (nanoquímica fotónica) y Evert Jan Meijer (química computacional) del Instituto Van 't Hoff de Ciencias Moleculares de la Universidad de Ámsterdam ha mejorado significativamente la comprensión fundamental de la conversión ascendente de fotones en nanopartículas. A través del enfoque colaborativo de espectroscopía avanzada y modelado teórico, pudieron establecer que la migración de la energía de excitación afecta en gran medida la dinámica de conversión ascendente. En una publicación reciente en Angewandte Chemie , Los investigadores describen cómo las nanoestructuras de 'iones dopantes espacialmente separados' (DISS) se pueden utilizar para adaptar la dinámica de conversión ascendente.

    La conversión ascendente es un proceso en el que se emite un fotón tras la absorción de varios fotones de menor energía. Por lo tanto, 'jacks' la luz de frecuencias más bajas a más altas. Típicamente, Los materiales de conversión ascendente se dopan con iones lantánidos. Estos son capaces de cambiar la luz infrarroja cercana (NIR) de un láser de milivatios de onda continua económica hacia niveles más altos, frecuencias visibles e incluso en la región espectral ultravioleta (UV). Aplicaciones potenciales en espectroscopia de superresolución, almacenamiento de datos de alta densidad, tratamiento de imágenes biológicas y antifalsificación y terapia fotoinducida.

    Se ha creído durante mucho tiempo que la dinámica de la luminiscencia de conversión ascendente está determinada únicamente por los iones emisores y sus interacciones con los iones sensibilizadores vecinos. La investigación actual muestra que esto no es válido para las nanoestructuras. Zhang, Meijer y colaboradores demuestran que en los nanocristales el comportamiento del tiempo de luminiscencia se ve seriamente afectado por el proceso de migración de la energía de excitación.

    Los investigadores desentrañaron el vínculo íntimo entre la naturaleza aleatoria de la migración de energía y el comportamiento del tiempo de luminiscencia de conversión ascendente mediante un enfoque complementario de espectroscopia avanzada y simulación de Monte Carlo resuelta en el tiempo. Como sistemas modelo, utilizaron nanoestructuras denominadas 'iones dopantes espacialmente separados' (DISS), donde los activadores y sensibilizadores se encuentran en diferentes regiones espaciales de una sola nanopartícula. La influencia de la migración de energía podría representarse cuantitativamente ajustando el grosor de la capa de migración o variando la concentración de dopante de iones migratorios en la capa de migración.

    Se estableció así que, como resultado de su naturaleza aleatoria, la migración de la energía de excitación entre dos puntos cualesquiera del cristal lleva más tiempo del que se esperaría de una transferencia de energía directa de un punto a otro.

    Basado en esta nueva perspectiva fundamental, Los investigadores pudieron controlar con éxito el comportamiento del tiempo de luminiscencia de conversión ascendente (ya sea el proceso de aumento o disminución) ajustando las rutas de migración de energía en varias nanoestructuras DISS diseñadas específicamente. Este resultado es significativo para la aplicación de este tipo de materiales en espectroscopia de superresolución, almacenamiento de datos de alta densidad, Imágenes biológicas y contra la falsificación.


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