Crédito:Centro de Investigación Avanzada en Ciencia y Tecnología de Alta Presión
Los haluros metálicos de baja dimensión relacionados con la perovskita han surgido como una nueva clase de materiales emisores de luz con emisión de banda ancha sintonizable de excitones auto-atrapados (STE). Aunque se han desarrollado varios tipos de estructuras de baja dimensión, La comprensión fundamental de las relaciones estructura-propiedad para esta clase de materiales es todavía muy limitada, y la mejora adicional de sus propiedades ópticas sigue siendo muy importante.
Un equipo internacional dirigido por el Dr. Xujie Lü y el Dr. Wenge Yang del Centro de Investigación Avanzada en Ciencia y Tecnología de Alta Presión (HPSTAR) y el Prof.Biwu Ma de la Universidad Estatal de Florida descubrió que la presión puede suprimir suficientemente la pérdida no radiativa en Halogenuro metálico 1D C 4 norte 2 H 14 PbB 4 , y conducir a que el rendimiento cuántico fotoluminiscente (PLQY) aumente desde el 20% inicial hasta más del 90% a 2,8 GPa. La caracterización óptica in situ y el análisis teórico revelaron que la pérdida no radiativa suprimida está directamente relacionada con la energía de enlace STE ajustada a la presión y el movimiento confinado de los cationes orgánicos. En tono rimbombante, por primera vez, Los PLQY se determinaron cuantitativamente bajo presiones gigapascales. Los hallazgos fueron publicados recientemente en Revista de la Sociedad Química Estadounidense .
La presión se ha utilizado como un estímulo limpio y eficaz para regular la estructura y las propiedades optoelectrónicas de varios tipos de materiales. Las suaves celosías de los haluros metálicos los hacen sensibles a la presión y conducen a modificaciones efectivas en un rango de presión moderado. A pesar de los emocionantes resultados de emisiones inducidas / aumentadas por presión reportadas en haluros metálicos híbridos, los orígenes microscópicos aún no se comprenden completamente. Es bien sabido que la eficiencia PL depende en gran medida de la competencia entre las tasas de recombinación radiativa y no radiativa. Sin embargo, las influencias de la evolución estructural en las tasas radiativas y no radiativas, especialmente tasa no radiativa, no han sido bien aclarados.
En este trabajo, el equipo investigó sistemáticamente las propiedades dependientes de la presión del haluro metálico híbrido 1-D C 4 norte 2 H 14 PbB 4 . Estudios anteriores encontraron que C 4 norte 2 H 14 PbB 4 posee un fuerte acoplamiento electrón-fonón y exhibe una emisión de banda ancha con un PLQY de aproximadamente el 20%. Durante la compresión, Se encontró que el PLQY de la emisión de STE aumentaba notablemente del 20% al 90%. Las mediciones ópticas resueltas en el tiempo revelaron que la presión indujo una pérdida no radiativa reprimida notablemente en 33 veces y una tasa de recombinación radiativa promovida en un 18%. que juntos contribuyen a la mejora de PL. Tanto los hallazgos experimentales como los computacionales sugieren que la presión modula la energía de enlace STE y el confinamiento molecular, resultando en excitones altamente localizados con dispersión reducida por defectos y fonones.
Este trabajo no solo descubre un enfoque efectivo para mejorar el PLQY de la emisión de banda ancha en el haluro metálico 1-D, sino que también proporciona información sobre los mecanismos microscópicos que podrían guiar el diseño de materiales futuros para haluros metálicos de baja D altamente eficientes para aplicaciones emisoras de luz. .
