El Laboratorio de Procesamiento Radioquímico en PNNL alberga un microscopio electrónico de transmisión de barrido JEOL GrandARM-300F, aquí operado por el científico de materiales Steven Spurgeon. Esta instalación especializada permite una caracterización a escala atómica sin precedentes de materiales nucleares, aleaciones estructurales, y sistemas funcionales en condiciones dinámicas. RPL es una instalación de investigación nuclear sin reactores de categoría de riesgo II. Crédito:Andrea Starr | PNNL
Los potentes instrumentos y técnicas de resolución atómica del Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) están revelando nueva información sobre la interacción del dióxido de uranio (UO2) con el agua. Estos nuevos conocimientos mejorarán la comprensión de cómo se degradará el combustible nuclear gastado en entornos de depósitos geológicos profundos.
El UO2 es la forma principal de combustible que se utiliza en los reactores de energía nuclear comerciales. Durante la fisión nuclear en un reactor, Se crean varios radionucleidos dentro del combustible. Los investigadores quieren saber más sobre UO2, particularmente los mecanismos de disolución que entran en juego cuando la superficie del material cerámico entra en contacto con el agua. Estos mecanismos controlan la liberación de la mayoría de los radionucleidos, lo que podría tener implicaciones para el medio ambiente.
Muchos instrumentos de laboratorio hoy en día carecen de la sensibilidad, resolución, y controles radiológicos necesarios para explorar eficazmente las superficies de UO2. Sin embargo, Un conjunto de instrumentación único en su tipo en PNNL permitió recientemente a un equipo de investigación de varios institutos observar más de cerca las áreas de superficie. El equipo, en representación de la Universidad de Cambridge, el Centro Común de Investigación de la Comisión Europea, y PNNL, descubrió revelaciones clave para la energía nuclear.
Disposición geológica y desafíos científicos
Los conceptos de repositorios geológicos profundos que se proponen en todo el mundo se centran en la zona saturada, donde el agua se está reduciendo, lo que eventualmente puede conducir a una pérdida de oxígeno, y donde el UO2 es termodinámicamente estable. El desafío sigue siendo desarrollar un enfoque para examinar el UO2 con suficiente resolución química y fidelidad para predecir cómo podría comportarse en estos entornos.
Las imágenes de alta resolución revelan la formación de defectos durante la disolución anóxica de películas delgadas de UO2. Crédito:Steven Spurgeon | PNNL
"Recién estamos desarrollando las herramientas que necesitamos para responder preguntas de larga data sobre materiales nucleares, "explica el científico de materiales de PNNL, Edgar Buck.
Las nuevas técnicas producen nueva información
En el estudio, Investigadores de la Universidad de Cambridge colaboraron con científicos de PNNL para explorar muestras de UO2 expuestas a corrosión anóxica controlada utilizando la instrumentación insignia de PNNL en la Suite de Microscopía Radiológica del Laboratorio de Procesamiento Radioquímico. También llamada "suite tranquila, "Esta sala subterránea alberga el microscopio electrónico de transmisión de barrido (STEM) JEOL GrandARM 300F. Utilizando microscopía electrónica de transmisión de barrido con corrección de aberraciones y espectroscopía electrónica de pérdida de energía (EELS), el equipo examinó la progresión de la estructura atomística y los defectos.
El equipo de PNNL ha demostrado anteriormente que EELS puede mapear vías de no equilibrio para la oxidación en UO2 que son difíciles de sondear utilizando otros métodos.
"Nuestro enfoque proporciona información directa a escala atómica para mejorar nuestros modelos de disolución, "explica el científico de materiales de PNNL Steven Spurgeon. A su vez, mejores modelos pueden ayudar a hacer más precisos, predicciones a largo plazo sobre el destino del combustible nuclear gastado en condiciones de eliminación anóxica.
La científica de materiales Bethany Matthews utiliza el microscopio electrónico de barrido de haz de iones de enfoque Thermo Fisher Helios 660 DualBeam ™ (FIB-SEM) en el RPL de PNNL para la preparación y análisis de muestras radiactivas y no radiactivas, incluidos metales, óxidos, y materiales geológicos. Crédito:Andrea Starr | PNNL
Los instrumentos informan las preguntas de disolución
En su estudio, los investigadores determinaron que la disolución se inicia en los límites de los granos de la superficie del material y en las grietas de la película. En tono rimbombante, no observaron formación de capa superficial amorfa, o sin pérdida de su estructura cristalina durante el proceso de disolución. Esto apunta a un proceso diferente para la sustitución del oxígeno. Bastante, La sustitución de oxígeno ocurre en sitios en las capas superficiales de la red de UO2. Este mecanismo de sustitución parece crear una capa pasivante oxidada, que sería responsable de la reducción observada en la liberación de uranio en función del tiempo de lixiviación.
"La colaboración con PNNL nos brindó herramientas únicas para descubrir un comportamiento que sería inaccesible por otros medios, "dice el coautor, el profesor Ian Farnan de Cambridge." A través de nuestra experiencia compartida, pudimos mostrar cómo los cambios sutiles en la química de la superficie del combustible nuclear usado pueden controlar su disolución y la liberación de elementos radiactivos al medio ambiente, un requisito fundamental para una eliminación segura ".
Los hallazgos del estudio se informan en el documento del equipo, "Una comprensión a escala atómica de la evolución de la superficie del UO2 durante la disolución anóxica, " publicado en Interfaces y materiales aplicados ACS .
