Los investigadores de PNNL están eliminando un velo de misterio que rodea el comportamiento de ciertas partículas metálicas en el combustible nuclear. Los hallazgos del equipo podrían mejorar los diseños de combustibles futuros para una producción más eficiente y segura de energía nuclear.

En un experimento reciente, Los investigadores conectaron las partículas que contienen telurio en el combustible de dióxido de uranio con la formación y ruptura posteriores de burbujas de gas a alta presión. Las roturas pueden dañar el combustible y su capa exterior protectora conocida como revestimiento. Los hallazgos se detallan en un artículo de investigación que aparece en la portada de la edición del 21 de marzo de Physical Chemistry Chemical Physics.

El experimento del equipo fue patrocinado por la Iniciativa de Ciencia de Procesos Nucleares (NPSI) de PNNL. La investigación es la última de una serie de investigaciones financiadas por NPSI que han arrojado información sobre el comportamiento de las partículas de la fase de metales nobles (NMP) en el combustible nuclear durante las operaciones de los reactores.

Una noble consulta

Históricamente, Se pensaba que las diminutas partículas de NMP que se encuentran en todo el combustible nuclear usado estaban compuestas por cinco metales:rutenio, molibdeno, paladio, tecnecio, y rodio. Hace unos pocos años, Los investigadores de NPSI revelaron un sexto metal, telurio.

Un estudio posterior también informó, por primera vez, el hallazgo de estas partículas dentro del revestimiento de circonio del combustible cerca de la interfaz con el combustible. De este descubrimiento, Los investigadores plantearon la hipótesis de que la ruptura de las burbujas de gas era responsable de impulsar las partículas hacia el revestimiento.

"El trabajo de NPSI está sumando drásticamente al cuerpo de información sobre las partículas de la fase de metales nobles, "sostiene Jon Schwantes, un químico de PNNL. Schwantes lidera el enfoque de investigación en seguridad nuclear de NPSI y es el autor principal del reciente artículo de la revista, "Una nueva ruta de producción de burbujas de gas no difusional en combustible nuclear usado:implicaciones para la liberación de gas de fisión, corrosión del revestimiento, y diseño de combustible de próxima generación ".

De partícula a burbuja de gas

Para realizar el último experimento, El equipo utilizó una muestra de combustible gastado irradiada en un reactor comercial durante el período de 1979 a 1992. Emplearon varios instrumentos en el Laboratorio de Procesamiento Radioquímico de la PNNL para caracterizar la muestra. incluyendo microscopios electrónicos de barrido y transmisión, ambos equipados con espectroscopía de rayos X de dispersión de energía.

El equipo también utilizó el programa informático Oak Ridge Isotope Generation and Depletion Code para simular la activación y la desintegración de los isótopos de telurio dentro de las partículas de NMP a lo largo del tiempo. Luego, los investigadores compararon estos resultados con las mediciones experimentales que habían publicado anteriormente.

Para probar la hipótesis de la ruptura de la burbuja, el equipo utilizó un modelo continuo de física simple tomado de la comunidad balística. El enfoque dio una indicación de la energía y la penetración de una partícula cuando se expulsa del combustible y entra en el revestimiento después de la ruptura de la burbuja.

El trabajo del equipo, aumentado por los estudios anteriores de NPSI, condujo a varias conclusiones clave:

• En combustible usado, el telurio y el paladio son probablemente los primeros componentes que se combinan y precipitan, promover la formación y el crecimiento de las otras partículas de NMP.
• A las pocas horas de la formación, los átomos de telurio se desintegran en xenón estable, eventualmente formando burbujas de gas cerca de las partículas de NMP.
• Las burbujas de gas xenón pueden alcanzar presiones extremadamente altas. Dentro de la mayor parte del combustible, El dióxido de uranio es lo suficientemente fuerte como para contenerlos.
• Sin embargo, cuando se forman burbujas dentro de 5 a 10 micrones de la superficie del combustible, presión dentro de la burbuja, combinado con los efectos locales del daño por radiación (retroceso por fisión), puede dominar catastróficamente la capa de óxido de uranio. La ruptura de la burbuja resultante impulsa las partículas cercanas de NMP fuera del combustible y hacia la superficie de revestimiento adyacente.

"Estos resultados tienen implicaciones de gran alcance en la comprensión actual del comportamiento de los átomos de gas de fisión dentro del combustible nuclear irradiado," ", Dice Schwantes." Nuestro trabajo ha arrojado más luz sobre cuestiones de integridad del combustible, liberación de gas de fisión, y corrosión del revestimiento, al tiempo que informa a la ciencia que impulsa los diseños de combustibles de alto grado de combustión de la próxima generación ".

Una pieza más del rompecabezas

El experimento reciente se suma al conocimiento obtenido de las múltiples investigaciones sobre partículas NMP financiadas por NPSI desde 2015. Además de descubrir el telurio como un sexto metal y encontrar partículas en el revestimiento, Los estudios anteriores del equipo revelaron:

• La distribución del telurio en el combustible se correlaciona con el paladio.
• Es probable que una fase de telururo rica en paladio sea el primer componente de la NMP que se forma durante la irradiación.
• Las partículas de NMP están estrechamente asociadas con varios otros productos de fisión importantes, incluido el yodo, cesio, bario, y xenón. Todos estos elementos se han descubierto dentro del revestimiento cerca de NMP.

Estos descubrimientos continúan mejorando la comprensión científica de las partículas de NMP y su formación, destino, e importancia dentro del ciclo del combustible nuclear.