Los materiales bioinspirados están diseñados y fabricados para imitar las funciones biológicas de la naturaleza; sin embargo, la actuación rápida es una tarea importante pero desafiante de recrear en el laboratorio. En un estudio reciente, Wenxin Fan y compañeros de trabajo en los departamentos interdisciplinarios de ciencia de materiales, Ingenieria, química, bioquímica y ciencia macromolecular en EE. UU. y China, presentó un nuevo paradigma para diseñar láminas de hidrogel sensibles que podrían exhibir deformaciones ultrarrápidas e inversas. Diseñaron las láminas de hidrogel con una arquitectura de doble gradiente para acumular energía elástica en los polímeros mediante la conversión de la energía almacenada previamente para un chasquido inverso rápido y una liberación de energía.

Fan y col. controló la magnitud y ubicación de la energía almacenada en las láminas de hidrogel para programar su reacción de rotura y lograr diferentes estructuras y comportamientos de actuación. Posteriormente desarrollaron un modelo teórico para demostrar el papel crucial de los gradientes duales y predijeron el movimiento de rotura de una variedad de diferentes materiales de hidrogel. El nuevo principio de diseño proporcionará orientación para diseñar materiales de actuación para aplicaciones en ingeniería de tejidos, robótica blanda y como implantes médicos activos. Los resultados ahora se publican en Avances de la ciencia .

La transformación de formas es omnipresente en sistemas vivos como las plantas carnívoras que capturan presas estratégicamente, proporcionando una fuente natural de inspiración para diseñar materiales funcionales transformadores de forma en el laboratorio. Los hidrogeles sensibles son capaces de transformar la forma bajo una variedad de estímulos, con aplicaciones prometedoras ya entregadas en robótica blanda, entrega de medicamentos, ingeniería de tejidos y microfluídica.

Los científicos han utilizado polímeros termosensibles como poli (N, N-dimetilaminoetil metacrilato) (PDMAEMA) y poli (N-isopropilacrilamida) (PNIPAM) para diseñar tales materiales que transforman la forma. La transformación de forma de los hidrogeles se basa principalmente en las diferentes tasas de hinchamiento de los hidrogeles en diferentes regiones de los materiales. donde la evolución gradual de la forma es impulsada a través del desajuste en el plano y fuera del plano en el volumen cambiante de los hidrogeles. Por lo tanto, los esfuerzos actuales se centran en mejorar la complejidad de la forma para diversificar la respuesta de los materiales a los estímulos externos.

Como ejemplo, las hojas de la trampa para moscas de Venus pueden cerrarse rápidamente y capturar insectos en una décima de segundo, que es distinto de los hidrogeles sintéticos que hasta ahora solo han mostrado una transformación de forma gradual y relativamente lenta. El movimiento extremadamente rápido de la trampa para moscas de Venus se atribuye a la acumulación y liberación rápida de energía que puede ayudar a los repentinos, todavía, El movimiento discontinuo es fundamental para desarrollar actuadores ultrarrápidos con amplias aplicaciones en robótica blanda mediante biomimetismo. Los enfoques existentes para lograr este tipo de movimiento se basan en el cambio reversible entre estructuras cóncavas y convexas de láminas poliméricas biestables, pero esta estrategia solo permite una complejidad estructural y un comportamiento de actuación limitados. Como resultado, Sigue existiendo la necesidad de diseñar nuevos principios de movimiento instantáneo que se entrelacen en biomateriales sensibles.

En el presente trabajo, Fan y col. informó un diseño inspirado en la naturaleza de láminas de hidrogel sensibles que acumulaban energía elástica y liberaban rápidamente la energía durante la deformación ultrarrápida. Utilizando resultados experimentales y modelos teóricos, Los científicos demostraron que el movimiento de rotura de los hidrogeles se originó a partir de su diseño estructural de doble gradiente (gradiente de densidad de cadena de polímero y gradiente de densidad de reticulación). En los experimentos, utilizaron láminas de hidrogel compuesto de óxido de grafeno reducido (rGO) / PDMAEMA con estructuras de doble gradiente como sistema modelo y demostraron que las láminas podían acumular energía elástica y convertir la energía térmica o química almacenada previamente en romperse rápidamente.

Mecánicamente, el nuevo hidrogel podría romperse en reversa en menos de un segundo ( <1 s), para liberar la energía elástica almacenada en respuesta a estímulos externos. Fan y col. pudimos ajustar la velocidad, ángulo y ubicación del chasquido en la hoja de hidrogel para controlar la posición y la magnitud de la energía almacenada previamente. Como resultado, los científicos pudieron programar las hojas para lograr diferentes estructuras y comportamientos de actuación. Proponen extender los nuevos principios de diseño de deformación por rotura a otros materiales, incluidos hidrogeles y elastómeros limpios en trabajos futuros.

Fan y col. diseñó por primera vez el hidrogel compuesto rGO / PDMAEMA compuesto bajo la generación de radicales libres de GO (óxido de grafeno) inducida por rayos ultravioleta (UV) para iniciar la polimerización del DMAEMA (monómero) y N, N'-metilen-bis-acrilamida (MBA; agente reticulante). Irradiaron una mezcla de GO, DMAEMA y MBA llenaron un espacio sellado con luz ultravioleta y mostraron cómo la intensidad de la luz a lo largo del costado generaba una mayor concentración de radicales libres en la superficie GO para una polimerización más rápida. El proceso de fabricación permitió característicamente una mayor densidad de cadena y densidad de reticulación del hidrogel, que se confirmó mediante microscopía electrónica de barrido (SEM), microscopía confocal de barrido láser (CLSM), Espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS) y espectros Raman.

Cuando los científicos sumergieron el material de hidrogel modelado en agua a 20 ⁰ C en 60 ⁰ C más alta que su temperatura de transición de fase de volumen, la hoja de hidrogel compuesta originalmente plana se curvó hacia arriba. Al reemplazarlo en el 20 ⁰ C baño de agua, el hidrogel tomó una ruta completamente diferente para revertir su forma, dando lugar a un nuevo estado intermedio. Fan y col. observó el rápido, chasquido inverso (en menos de 1 segundo) asociado con un ángulo de flexión considerablemente aumentado de 38 grados a 540 grados, para desenrollarse gradualmente y convertirse en una estructura plana como antes, en aproximadamente 60 minutos. Los científicos dedujeron la rotura inversa de las láminas de hidrogel como un nuevo mecanismo de transformación de energía y dividieron el proceso en tres etapas.

(1) Conversión de parte de la energía efectiva térmica / química almacenada previamente (E *) en energía elástica acumulada durante el desenrollado de la hoja rizada.

(2) Liberación instantánea de energía elástica acumulada (E ') en forma de chasquido, y

(3) Liberación gradual de la energía en reposo (E ") para curvarse más después del chasquido.

La variación de temperatura en la configuración experimental afectó la tasa de deformación de la hoja de hidrogel. Como resultado, Fan y col. pudieron programar cuantitativamente la velocidad de rotura de las hojas ajustando la magnitud de su energía almacenada previamente con temperaturas variables, para estimular el gel.

Como prueba de principio, demostraron las capacidades de actuación autorreguladas, donde el mecanismo de rotura de la lámina de hidrogel preestimulado desencadenó el levantamiento de pesas en temperaturas del agua que varían de 20 ⁰ C hasta 60 ⁰ C. El peso máximo que se puede levantar aumenta con los cambios de temperatura. Los científicos proporcionaron un concepto para controlar el almacenamiento y la liberación de energía en hidrogeles, permitiendo el diseño de materiales inteligentes con movimiento programable inculcado con habilidades para la identificación masiva y la regulación de potencia.

Debido a la naturaleza polielectrolítica débil de PDMAEMA, Fan y col. también mostró que el movimiento de chasquido podría regularse estimulando el pH del gel a través de la variación de la fuerza iónica (IS). Al igual que con la estimulación de temperatura, las láminas de hidrogel demostraron un comportamiento mecanicista similar, bajo una amplia gama de condiciones IS. Por lo tanto, los nuevos materiales se construyeron con versatilidad para superar las limitaciones existentes de las estrechas condiciones de operación en la ingeniería de materiales.

Los científicos también demostraron que los hidrogeles compuestos respondían a la luz del infrarrojo cercano (NIR) debido a los efectos fototérmicos del componente rGO. Demostraron el plegado programable de la hoja de gel en un cubo mediante la exposición controlada a la luz y el almacenamiento de energía dentro de la hoja como ejemplo. con gran potencial en biomedicina para procedimientos quirúrgicos mínimamente invasivos y en robótica blanda. Luego, los científicos cuantificaron el proceso de rotura para establecer un criterio general para la rotura inversa y atribuyeron la naturaleza característica a la estructura de gradiente dual de la hoja de hidrogel. Los científicos verificaron el criterio general de rotura inversa comparando los comportamientos de deformación de las láminas de hidrogel PNIPAM bicapa con gradientes duales y aquellas con densidad de reticulación sola. Descubrieron que las láminas PNIPAM de doble gradiente exhibían movimientos de rotura inversos, mientras que todos los hidrogeles de gradiente único solo mostraron una flexión simple convencional en respuesta a la estimulación térmica.

De este modo, Los científicos demostraron un principio general para diseñar hidrogeles utilizando la capacidad de transformación de energía para desencadenar una deformación por rotura programable. Controlaron la magnitud y el sitio del pre-almacenamiento de energía en los hidrogeles para programar el chasquido inverso y lograr diferentes actuaciones y estructuras. Fan y col. atribuyó el chasquido inducido por la transformación de energía a la estructura de doble gradiente (que contiene un gradiente de densidad de cadena de polímero y un gradiente de densidad de reticulación). Finalmente propusieron un modelo teórico para interpretar y predecir la rotura de hidrogeles, que estuvo de acuerdo con las observaciones experimentales.

El hidrogel de doble gradiente puede funcionar directamente como autopropulsado, actuador inteligente infundido con la capacidad de identificar pesos y controlar la potencia bajo estímulos constantes. La investigación proporcionará nuevos conocimientos para activar rápidamente diversos materiales junto con una guía práctica en el diseño y desarrollo de actuadores autónomos. robótica blanda e implantes médicos activos en el futuro.

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