Los científicos dirigidos por la Universidad de Rice y el Laboratorio Nacional de Los Alamos han descubierto propiedades electrónicas en dispositivos de escala cuántica que probablemente impactarán el creciente campo de la optoelectrónica de bajo costo basada en perovskita.

En un artículo de Nature Communications de acceso abierto, investigadores dirigidos por los científicos de Los Alamos Aditya Mohite y Jean-Christophe Blancon, ambos se unirán a Rice este verano, estudió el comportamiento de los excitones atrapados en pozos cuánticos hechos de cristalino, compuestos de perovskita a base de haluro.

Como resultado, pudieron crear una escala mediante la cual los laboratorios pueden determinar la energía de enlace de los excitones, y por lo tanto las estructuras de banda prohibida, en pozos cuánticos de perovskita de cualquier espesor. Esto, a su vez, podría ayudar en el diseño fundamental de materiales semiconductores de próxima generación.

Los dispositivos optoelectrónicos basados ​​en pozos cuánticos de perovskita convierten y controlan la luz a escala cuántica, reacciones por debajo de 100 nanómetros que siguen reglas diferentes a las dictadas por la mecánica clásica.

Las células solares que convierten la luz en electricidad son dispositivos optoelectrónicos. También lo son los dispositivos que convierten la electricidad en luz, incluidos los diodos emisores de luz (LED) y los omnipresentes láseres semiconductores que alimentan a los lectores de códigos de barras, impresoras laser, reproductores de discos y otras tecnologías. Cualquier paso hacia la maximización de su eficiencia tendrá un gran impacto, según los investigadores.

Los excitones en el centro de su investigación son cuasipartículas eléctricamente neutras que solo existen cuando los electrones y los huecos de electrones se unen en un sólido aislante o semiconductor. como los pozos cuánticos utilizados para atrapar las partículas para su estudio.

Los pozos cuánticos utilizados en el estudio fueron sintetizados por el laboratorio químico Mercouri Kanatzidis de la Universidad Northwestern y el laboratorio Mohite. Se basaban en compuestos de perovskita con una estructura en capas particular conocida como fase Ruddlesden-Popper (RPP). Esta clase de materiales tiene propiedades electrónicas y magnéticas únicas y ha encontrado uso en baterías de metal-aire.

"Comprender la naturaleza de los excitones y generar una ley de escala general para la energía de enlace de excitones es el primer paso fundamental requerido para el diseño de cualquier dispositivo optoelectrónico, como las células solares, láseres o detectores, "dijo Mohite, quien se convertirá en profesor asociado de ingeniería química y biomolecular en Rice.

Previamente, Los investigadores descubrieron que podían sintonizar la resonancia de los excitones y los portadores libres dentro de las capas de perovskita RPP cambiando su espesor atómico. Que pareció cambiar la masa de los excitones, pero los científicos no pudieron medir el fenómeno hasta ahora.

"La variación del grosor de estos semiconductores nos dio una comprensión fundamental de lo cuasidimensional, física intermedia entre materiales monocapa 2-D y materiales 3-D, "dijo el autor principal Blancon, actualmente es un científico investigador en Los Alamos. "Logramos esto por primera vez en materiales no sintéticos".

El científico investigador de Los Alamos Andreas Stier probó los pozos bajo un campo magnético de 60 tesla para sondear directamente la masa efectiva de los excitones. una característica que es clave tanto para modelar los excitones como para comprender el transporte de energía en los materiales de perovskita 2-D.

Llevar las muestras a Rice permitió a los investigadores exponerlas simultáneamente a temperaturas ultrabajas, altos campos magnéticos y luz polarizada, una capacidad que solo ofrece un espectroscopio único, el imán avanzado Rice con óptica de banda ancha (RAMBO), supervisado por el coautor y físico Junichiro Kono.

La espectroscopia óptica avanzada llevada a cabo por Blancon en Los Alamos (una capacidad que pronto estará disponible en Rice en el laboratorio de Mohite) ofreció una sonda directa de las transiciones ópticas dentro de los RPP para derivar las energías de enlace de excitones, que es la base de la innovadora ley de escalado de excitones con espesor de pozo cuántico descrita en el artículo.

Comparando sus resultados con el modelo computacional diseñado por Jacky Even, profesor de física en INSA Rennes, Francia, los investigadores determinaron que la masa efectiva de los excitones en los pozos cuánticos de perovskita de hasta cinco capas es aproximadamente dos veces mayor que en su contraparte de volumen 3-D.

A medida que se acercaban a cinco capas (3,1 nanómetros), Blancon dijo, la energía de enlace entre los electrones y los huecos se redujo significativamente, pero aún mayor de 100 milielectronvoltios, haciéndolos lo suficientemente robustos para explotar a temperatura ambiente. Por ejemplo, él dijo, eso permitiría el diseño de dispositivos emisores de luz eficientes con sintonización de color.

Los datos combinados del modelo experimental y de computadora les permitieron crear una escala que predice la energía de enlace del excitón en perovskitas 2-D o 3-D de cualquier espesor. Los investigadores encontraron que los pozos cuánticos de perovskita de más de 20 átomos de espesor (alrededor de 12 nanómetros) pasaron del excitón cuántico a las reglas clásicas de portador libre que normalmente se ven en las perovskitas 3-D a temperatura ambiente.

"Esta fue una gran oportunidad para nosotros de demostrar las capacidades únicas de RAMBO para su uso en la investigación de materiales de alto impacto, "Dijo Kono." Con excelente acceso óptico, este sistema de imán pulsado basado en mini-bobinas nos permite realizar varios tipos de experimentos de espectroscopia óptica en campos magnéticos altos de hasta 30 tesla ".

Los investigadores notaron que aunque los experimentos se llevaron a cabo a temperaturas ultra frías, lo que observaron debería aplicarse también a la temperatura ambiente.

"Este trabajo representa un resultado fundamental y no intuitivo donde determinamos un comportamiento de escala universal para las energías de enlace de excitones en perovskitas híbridas 2-D Ruddlesden-Popper, ", Dijo Mohite." Esta es una medida fundamental que ha permanecido esquiva durante varias décadas, pero su conocimiento es crítico antes del diseño de cualquier dispositivo optoelectrónico basado en esta clase de materiales y puede tener implicaciones en el futuro para el diseño de, por ejemplo, Diodos láser de umbral cero y heteromaterial multifuncional para optoelectrónica ".