Gráficamente abstracto. Crédito:Nano hoy (2022). DOI:10.1016/j.nantod.2022.101460
Los nanocristales de halogenuros metálicos (NC) luminiscentes totalmente inorgánicos y sin plomo son muy importantes en la optoelectrónica, pero sus aplicaciones están limitadas por la baja eficiencia de la fotoluminiscencia (PL). Es un enfoque efectivo a través de ns 2 -dopaje con iones metálicos para adaptar las propiedades ópticas de los NC de halogenuros metálicos y ampliar sus aplicaciones.
Sin embargo, el origen PL de ns 2 -Los haluros metálicos dopados con iones metálicos siguen siendo controvertidos y no se comprenden bien. Además, la síntesis controlada de Sb 3+ Los NC de haluros basados en 0D In dopados y el efecto del tamaño sobre las propiedades ópticas y la dinámica del estado excitado siguen sin explorarse.
En un estudio publicado en Nano Today , el grupo de investigación dirigido por el Prof. CHEN Xueyuan del Instituto de Investigación sobre la Estructura de la Materia de Fujian (FJIRSM) de la Academia de Ciencias de China (CAS) informó de la síntesis controlada de Sb 3+ -dopado 0D Cs3 InCl6 NC con tamaños ajustables e investigó el efecto del tamaño de NC en las propiedades ópticas y la dinámica del estado excitado de Sb 3+ .
Los investigadores obtuvieron 0D Cs3 InCl6 :Sb 3+ NC con tamaños sintonizables mediante la síntesis controlada basada en un método de inyección en caliente de HCl. Los NC sintetizados exhiben PL verde brillante con una amplia banda de emisión.
Examinaron exhaustivamente los efectos del tamaño de NC y Sb 3+ concentración en las estructuras electrónicas y las propiedades PL de los NC y la dinámica del estado excitado de Sb 3+ mediante espectroscopías de absorción transitoria ultrarrápida de femtosegundo (fs-TA) y estado estacionario y transitorio dependiente de la temperatura.
Debido al fuerte acoplamiento electrón-fonón de Sb 3+ en la estructura 0D espacialmente confinada de Cs3 InCl6 , Sb 3+ Los iones experimentaron una distorsión dinámica de Jahn-Teller en el 3 P1 estado excitado y una posición descentrada en el 1 S0 estado fundamental, lo que resultó en una intensa emisión de banda ancha de Sb 3+ del interconfiguracional 3 P1 → 1 S0 transición con un gran cambio de Stokes y un alto rendimiento cuántico PL (QY) del 52,3%.
Además, aprovechando la hidroscopicidad de las NC, los investigadores demostraron la transformación química provocada por el agua de las NC a partir de Cs3 emisores de luz verde. InCl6 :Sb 3+ a Cs2 emisor de naranja InCl5 ·H2 O:Sb 3+ con un PLQY de hasta el 75,3%, revelando así la superioridad del Sb 3+ luminiscencia en NC de halogenuros metálicos.
Estos hallazgos brindan información fundamental sobre la dinámica del estado excitado de Sb
3+
en 0D NC de haluros basados en In, lo que sienta las bases para el diseño futuro de novedosos NC de haluros metálicos sin plomo con estructura ajustable y PL conmutable a través de ns
2
-dopaje de iones metálicos o aleación hacia aplicaciones versátiles como quimiosensores luminiscentes. El dopaje con Cu+ mejora la emisión de excitones autoatrapados en perovskita doble Cs2(Ag/Na)InCl6 aleada