Hidrogenación selectiva de monóxido de carbono (CO) a alcoholes superiores (C2+ OH) es una ruta prometedora no relacionada con el petróleo para producir sustancias químicas de alto valor, en la que son esenciales regulaciones precisas tanto de la escisión de CO como del acoplamiento de C-C.
Recientemente, un grupo de investigación dirigido por el Prof. Deng Dehui y Assoc. El Prof. Yu Liang del Instituto Dalian de Física Química (DICP) de la Academia China de Ciencias (CAS), en colaboración con el Prof. Wang Ye de la Universidad de Xiamen, realizó una hidrogenación de CO altamente selectiva a C2-4 OH sobre un disulfuro de molibdeno rico en bordes modificado con potasio (ER-MoS2 -K) catalizador.
Este estudio fue publicado en Nature Communications el 26 de octubre.
El ER-MoS2 El catalizador -K, ensamblado en una morfología de nanomatriz con canales lineales uniformes, se preparó sobre la base de un mecanismo de crecimiento confinado en nanocanales.
Los investigadores descubrieron que podía ofrecer una alta conversión de CO del 17 % con una concentración superior de C2-4. Selectividad OH del 45,2% en productos hidrogenados a 240 °C y 50 bar. Además, al reducir el tamaño lateral de MoS2 Para enriquecer los bordes para impulsar el crecimiento de la cadena de carbono, el investigador obtuvo C2-4 La relación de selectividad de OH a metanol varía de 0,4 a 2,2 y la selectividad de C2-4 OH podría alcanzar más del 99% en C2+ Productos OH.
Vacantes de azufre (SV) en el borde de MoS2 impulsó el crecimiento de la cadena de carbono al facilitar simultáneamente la escisión de CO de CHx O* para generar CHx * intermedio, y el posterior acoplamiento C-C entre CO* y CHx *, mientras que el promotor de potasio promovió la desorción de alcoholes mediante interacción electrostática con hidroxilos, permitiendo así la formación controlable de C2-4 Ah.
"Nuestro trabajo presenta la alta flexibilidad de los SV de borde de MoS2 en adaptar tanto la escisión de C-O como el acoplamiento de C-C para el crecimiento de la cadena de carbono en la hidrogenación de CO, proporcionando así un prototipo para el diseño racional de la nanoestructura y el microambiente de sitios activos para reacciones de hidrogenación selectivas", afirmó el profesor Deng.
Más información: Jingting Hu et al, El disulfuro de molibdeno rico en bordes adapta el crecimiento de la cadena de carbono para la hidrogenación selectiva del monóxido de carbono a alcoholes superiores, Nature Communications (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42325-z
Información de la revista: Comunicaciones sobre la naturaleza
Proporcionado por la Academia China de Ciencias
