Fig. 1:Caracterizaciones microscópicas. Las barras de escala de (a1 – a3), (d1 – d3), y (e1 – e3) corresponden a 500 nm, el de b3 corresponde a 100 nm, los de b1, b2, c2, y c3 corresponden a 50 nm, el de c1 corresponde a 20 nm, y los de (a4 – e4) corresponden a 2 nm. Imágenes TEM de a1 c-Cu2O-682 sintetizado, b1 c-Cu2O-109, c1 c-Cu2O-34, d1 o-Cu2O, y NC e1 d-Cu2O. Imágenes TEM de a2 1% ZnO / c-Cu2O-682 sintetizado, b2 1% ZnO / c-Cu2O-109, c2 1% ZnO / c-Cu2O-34, d2 1% ZnO / o-Cu2O, y catalizadores de e2 ZnO / d-Cu2O al 1%. Imágenes TEM y HRTEM de sintetizado (a3, a4) 1% ZnO / c-Cu-682, (b3, b4) 1% ZnO / c-Cu-109, (c3, c4) 1% ZnO / c-Cu-34, (d3, d4) 1% ZnO / o-Cu, y (e3, e4) Catalizadores de ZnO / d-Cu al 1%. Flecos de celosía de 1,80, 2,08, 2,50, y 2,81 Å corresponden respectivamente a la separación de Cu {200}, Cu {111} (tarjeta JCPDS nº 89-2838), ZnO hexagonal {101}, y planos de cristal de ZnO {100} (tarjeta JCPDS nº 89-1397). Los recuadros muestran los correspondientes patrones de difracción de electrones de las imágenes TEM. Crédito:DOI:10.1038 / s41467-021-24621-8
El equipo de investigación dirigido por el Prof. Huang Weixin y Assoc. Prof. Zhang Wenhua de la Universidad de Ciencia y Tecnología de China de la Academia de Ciencias de China, colaborando con el Prof. Wang Ye de la Universidad de Xiamen, investigado sobre el cambio de gas de agua (WGS) y las reacciones de hidrogenación de CO.
Observaron la reconstrucción in situ del catalizador dependiente de la estructura de Cu y la atmósfera de reacción, y determinó que Cu Cu (100) -interfaz de ZnO hidroxilado y Cu Cu (611) La aleación de Zn fueron los sitios activos del catalizador de Cu-ZnO para la reacción de WGS y la hidrogenación de CO a la reacción de metanol, respectivamente. Este estudio fue publicado en Comunicaciones de la naturaleza .
Desde la introducción del concepto de "sitio activo, "La identificación de la estructura del sitio activo del catalizador se ha convertido en el" Santo Grial "en la reacción catalítica heterogénea. Este tipo de estructura del sitio activo depende de la reacción química catalizada.
Cu-ZnO-Al 2 O 3 El catalizador se usa ampliamente en el cambio de gas de agua comercial (WGS, CO + H 2 O → CO 2 + H 2 ) e hidrogenación de CO a metanol (CO + 2H 2 → CH 3 OH), sin embargo, las estructuras catalíticas del sitio activo de Cu-ZnO-Al 2 O 3 El catalizador de estas dos acciones sigue sin estar claro.
En este estudio, los investigadores prepararon el catalizador ZnO / Cu bien estructurado mediante el método de reducción de mantenimiento de la morfología basado en el ZnO / Cu bien estructurado 2 Oh y estudió sistemáticamente el comportamiento catalítico del catalizador ZnO / Cu en WGS y la hidrogenación de CO a metanol con la ayuda de tecnología de caracterización in situ y cálculo teórico. Descubrieron que en la reacción de cambio de gas de agua, ZnO / c-Cu Cu (100) el catalizador mostró la mayor actividad catalítica, y su desempeño catalítico se correlacionó positivamente con el número de Cu (I) Cu Cu (100) -Sitios de interfaz ZnO.
Adicionalmente, los investigadores observaron la formación in situ de aleación de CuZn en la reacción de hidrogenación de CO a metanol. La formación de aleación de CuZn se correlacionó positivamente con el número de sitios de defectos superficiales de Cu, y se formó más fácilmente en el sitio del defecto superficial de c- Cu Cu (100) (Cu (611)). La tasa de formación de metanol catalizada por ZnO / Cu Cu (100) El catalizador se correlaciona positivamente con el número de sitios de aleación de CuZn. Combinando estos resultados con cálculos teóricos, los investigadores determinaron que Cu Cu (611) La aleación de Zn es el sitio catalítico activo.
El profesor Huang ha propuesto el concepto de "catalizador modelo nanocristalino, "y llevó a cabo investigaciones sobre la química de superficies catalíticas y determinó los sitios activos del catalizador y el mecanismo catalítico en condiciones de reacción catalítica industrial. En trabajos anteriores, su grupo ha estudiado los nanocristales estructurados de Cu2O / Cu, y se publicaron una serie de resultados en Angewandte Chemie (en 2011, 2014, y 2019) y Comunicaciones de la naturaleza .
