El diagrama esquemático del efecto del agua sobre el CO 2 hidrogenación sobre una superficie escalonada de Cu (211). Crédito:Science China Press
Como alternativa al agotamiento de los recursos fósiles, la reducción de CO 2 emitidos por la combustión de combustibles fósiles en valiosos productos químicos y combustibles ha atraído una atención cada vez mayor. Debido a la alta estabilidad termodinámica del CO 2 , Todavía es muy difícil encontrar una ruta sostenible y rentable para convertir selectivamente el CO inerte 2 a una tasa de conversión alta en condiciones suaves. El agua también podría ser un factor importante que gobierne el mecanismo de reacción. Por un lado, el agua es un producto acompañado de CH 3 OH. H 2 O podría desencadenar la autocatálisis para acelerar el CO 2 activación y producción de metanol. Por otra parte, El Cu también es un catalizador altamente activo para la reacción de desplazamiento de agua-gas (WGS) y su reacción inversa (RWGS). El agua también es posible lanzar o suprimir la reacción secundaria, lo que podría influir en la selectividad.
Muy recientemente, El Dr. Cao y el grupo del Prof. P. Hu de la Universidad Tecnológica de China Oriental analizaron sistemáticamente el efecto del agua superficial en cada paso elemental para revelar su papel en el CO 2 hidrogenación sobre la superficie escalonada de Cu (211). La influencia del agua sobre el CO 2 La hidrogenación se discutió respectivamente en los niveles de la estructura electrónica, energía y cinética. Los mecanismos entre la ausencia y la presencia de agua se compararon cuantitativamente en base a la simulación microcinética sobre los cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).
Se ha encontrado que la autocatálisis del agua podría favorecer la formación de intermedio COOH a través de la transferencia de protones. Esto acelera la generación de CO mientras no mejora la síntesis de metanol, dando lugar al CO más alto 2 conversión y la selectividad hacia CO. Además, El análisis microcinético también arroja luz sobre el hecho de que la presión parcial inicial demasiado alta del agua inhibirá termodinámicamente el CO 2 conversión debido a la cobertura demasiado alta de OH. Por eso, es la primera vez que se revela cómo modular la actividad y selectividad del CO 2 hidrogenación mediante el cambio de H 2 O presión.
