Ilustración esquemática que muestra la actividad y selectividad hacia la síntesis de H2O2 de 5% en peso de Pd @ Ni-3 / TiO2, 5% en peso de Pd @ NiO-x / TiO2 (x =1, 2, 3, 4), 5% en peso de Pd @ void @ Ni-3 / TiO2 y 5% en peso de Pd / TiO2. Crédito:Science China Press
Se ha construido una clase de catalizadores Pd @ NiO-x core @ shell soportados para H directo 2 O 2 Generacion. El Pd @ NiO-3 / TiO optimizado 2 exhibió una alta actividad, selectividad superior, baja actividad de degradación y excelente estabilidad. El único, La estructura de interfaz contenida en cavidades puede suprimir la sobreencuadernación entre el núcleo de Pd y (O-O) *, que es eficaz para prevenir H 2 O formación y garantiza una alta selectividad de H 2 O 2 . El presente trabajo destaca la importancia de la ingeniería de interfaz de catalizadores basados en Pd para H directo 2 O 2 síntesis.
Peróxido de hidrógeno (H 2 O 2 ) es un producto químico versátil, ampliamente aplicado en la industria moderna. Hasta la fecha, H 2 O 2 se fabrica industrialmente mediante un proceso indirecto que implica la hidrogenación secuencial y la oxidación de alquil antraquinona, un uso intensivo de energía, proceso de varios pasos con alto costo. Por el contrario, la síntesis directa de H 2 O 2 de H2 y O2 se espera que sea la forma más eficiente de producir H 2 O 2 debido a las notables ventajas de la economía atómica, bajo consumo de energía y H 2 O como su único subproducto.
En la actualidad, la ruta sintética directa se logra principalmente mediante los catalizadores basados en Pd soportados. El principal problema asociado con eso está relacionado con la baja selectividad de H 2 O 2 . A pesar de los grandes esfuerzos dedicados a la construcción de catalizadores basados en Pd, comprensión de los catalizadores basados en Pd de alto rendimiento para H directo 2 O 2 La generación a partir de una caracterización profunda o de una investigación teórica sigue siendo extremadamente limitada.
En un nuevo resumen publicado en el periódico con sede en Beijing Revista Nacional de Ciencias , Los científicos de la Universidad de Soochow presentan los últimos avances en directo H 2 O 2 Generacion. Coautores Yonggang Feng, Qi Shao, Bolong Huang, Junbo Zhang, y Xiaoqing Huang desarrolló una clase de nanopartículas de Pd @ NiO-x con una estructura de interfaz core @ shell única, que logra una alta actividad, selectividad y estabilidad para el H directo 2 O 2 síntesis.
Estos científicos interpretaron el mecanismo desde puntos de vista tanto electrónicos como energéticos. "Los catalizadores tradicionales basados en Pd son muy activos para las reacciones secundarias, como la descomposición e hidrogenación de H 2 O 2 así como la formación de H2O, ", afirman en un artículo titulado" La ingeniería de superficies en la interfaz de nanopartículas de núcleo / capa promueve la generación de peróxido de hidrógeno ".
"Se considera que la propiedad intrínseca de la superficie de los catalizadores basados en Pd es esencial para la selectividad y actividad del H directo 2 O 2 síntesis, ", añaden." Esto surge porque la barrera para la escisión del enlace O-O es sensible a la estructura de la superficie de Pd, el parámetro clave que gobierna H 2 O 2 actividad de síntesis y descomposición ".
La creación de una capa porosa de NiO es beneficiosa para exponer los sitios activos de Pd y, por lo tanto, mejorar la productividad de H 2 O 2 . "Al ajustar la composición de las NP de Pd @ NiO-x y las condiciones de reacción, la eficiencia de H 2 O 2 La síntesis podría optimizarse bien con 5% en peso de Pd @ NiO-3 / TiO2 exhibiendo la mayor productividad (89 mol / (kgcath)) y selectividad (91%) a H 2 O 2 así como una excelente estabilidad, "afirman.
"Las simulaciones de los primeros principios revelaron aún más el mecanismo tanto desde el punto de vista electrónico como energético, "escribieron los científicos." La superioridad en selectividad se logra mediante una escisión de enlace espontánea de H-H y transferencia de carga de O20 a O22- dentro de la cavidad de NiO que interactúa con la superficie de Pd. (...) La alta selectividad y actividad lo convierten en uno de los mejores catalizadores para el H directo 2 O 2 síntesis reportada hasta la fecha, ", añaden." El presente trabajo que se informa aquí destaca la importancia de la ingeniería de superficie e interfaz de los catalizadores basados en Pd para el H directo 2 O 2 síntesis con actividad y selectividad en gran medida mejoradas ".
