La química es una danza compleja de átomos. Los cambios sutiles en la posición y los cambios de los electrones se rompen y rehacen los enlaces químicos a medida que los participantes cambian de pareja. Los catalizadores son como emparejadores moleculares que facilitan la interacción de socios a veces reacios.

Ahora los científicos tienen una forma de capturar los detalles de la coreografía química a medida que ocurren. El método, que se basa en computadoras que han aprendido a reconocer los signos ocultos de los pasos, debería ayudarlos a mejorar el rendimiento de los catalizadores para impulsar las reacciones hacia los productos deseados más rápidamente.

El método, desarrollado por un equipo interdisciplinario de químicos, científicos computacionales, y físicos del Laboratorio Nacional Brookhaven y la Universidad Stony Brook del Departamento de Energía de EE. UU., se describe en un nuevo artículo publicado en Revista de letras de química física . El documento demuestra cómo el equipo usó redes neuronales y aprendizaje automático para enseñar a las computadoras a decodificar información previamente inaccesible a partir de datos de rayos X, y luego usó esos datos para descifrar estructuras a nanoescala 3-D.

Decodificación de estructuras a nanoescala

"El principal desafío en el desarrollo de catalizadores es saber cómo funcionan, para que podamos diseñar mejores catalizadores de manera racional, no por ensayo y error, "dijo Anatoly Frenkel, líder del equipo de investigación que tiene una cita conjunta con la División de Química de Brookhaven Lab y el Departamento de Ciencia de Materiales de la Universidad de Stony Brook. "La explicación de cómo funcionan los catalizadores está a nivel de átomos y medidas muy precisas de distancias entre ellos, que pueden cambiar a medida que reaccionan. Por lo tanto, no es tan importante conocer la arquitectura de los catalizadores cuando se fabrican, pero es más importante seguirla a medida que reaccionan ".

El problema es, reacciones importantes, las que crean sustancias químicas industriales importantes como los fertilizantes, a menudo tienen lugar a altas temperaturas y bajo presión, lo que complica las técnicas de medición. Por ejemplo, Los rayos X pueden revelar algunas estructuras de nivel atómico al hacer que los átomos que absorben su energía emitan ondas electrónicas. A medida que esas ondas interactúan con los átomos cercanos, revelan sus posiciones de una manera similar a cómo las distorsiones en las ondas en la superficie de un estanque pueden revelar la presencia de rocas. Pero el patrón de ondulación se vuelve más complicado y manchado cuando el calor y la presión altos introducen desorden en la estructura, difuminando así la información que las olas pueden revelar.

Entonces, en lugar de depender del "patrón ondulado" del espectro de absorción de rayos X, El grupo de Frenkel descubrió una manera de analizar una parte diferente del espectro asociado con ondas de baja energía que se ven menos afectadas por el calor y el desorden.

"Nos dimos cuenta de que esta parte de la señal de absorción de rayos X contiene toda la información necesaria sobre el entorno alrededor de los átomos absorbentes, "dijo Janis Timoshenko, becario postdoctoral que trabaja con Frenkel en Stony Brook y autor principal del artículo. "Pero esta información está oculta 'debajo de la superficie' en el sentido de que no tenemos una ecuación para describirla, por lo que es mucho más difícil de interpretar. Necesitábamos decodificar ese espectro, pero no teníamos una clave ".

Afortunadamente, Yuewei Lin y Shinjae Yoo de la Iniciativa de Ciencia Computacional de Brookhaven y Deyu Lu del Centro de Nanomateriales Funcionales (CFN) tenían una experiencia significativa con los llamados métodos de aprendizaje automático. Ayudaron al equipo a desarrollar una clave al enseñar a las computadoras a encontrar las conexiones entre las características ocultas del espectro de absorción y los detalles estructurales de los catalizadores.

"Janis tomó estas ideas y realmente las siguió, "Dijo Frenkel.

El equipo utilizó modelos teóricos para producir espectros simulados de varios cientos de miles de estructuras modelo, y los usó para entrenar a la computadora para que reconozca las características del espectro y cómo se correlacionan con la estructura.

"Luego construimos una red neuronal que pudo convertir el espectro en estructuras, "Dijo Frenkel.

When they tested to see if the method would work to decipher the shapes and sizes of well-defined platinum nanoparticles (using x-ray absorption spectra previously published by Frenkel and his collaborators) it did.

"This method can now be used on the fly, " Frenkel said. "Once the network is constructed it takes almost no time for the structure to be obtained in any real experiment."

That means scientists studying catalysts at Brookhaven's National Synchrotron Light Source II (NSLS-II), por ejemplo, could obtain real-time structural information to decipher why a particular reaction slows down, or starts producing an unwanted product—and then tweak the reaction conditions or catalyst chemistry to achieve desired results. This would be a big improvement over waiting to analyze results after completing the experiments and then figuring out what went wrong.

Además, this technique can process and analyze spectral signals from very low-concentration samples, and will be particularly useful at new high flux and high-energy-resolution beamlines incorporating special optics and high-throughput analysis techniques at NSLS-II.

"This will offer completely new methods of using synchrotrons for operando research, " Frenkel said.