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  • La síntesis de guanina arroja nuevos conocimientos sobre el papel de los nitrógenos en la catálisis de nanocarbonos
    Científicos de la Universidad de Fuzhou obtuvieron un conjunto de nanocarbonos mediante el autoensamblaje de moléculas de guanina. Además de exhibir propiedades intrigantes, incluidos grupos de oxígeno superficiales relativamente estables y un alto contenido de nitrógeno, la presencia de múltiples enlaces de hidrógeno en la guanina permitió la formación de una nanohoja bidimensional con tipos controlables de dopantes de nitrógeno. El contenido de nitrógeno se puede ajustar con precisión desde aproximadamente el 5 al 30 por ciento, mientras que el contenido de oxígeno se mantiene en un 4 por ciento constante. Crédito:Zailai Xie; Universidad de Fuzhou

    Recientemente, los catalizadores a base de carbono, especialmente los nanocarbonos dopados con nitrógeno, han surgido como alternativas sostenibles y confiables a los catalizadores metálicos utilizados tradicionalmente para respaldar reacciones químicas.



    Investigadores del Laboratorio Clave de Materiales Funcionales Avanzados a Base de Carbono (Universidad de la Provincia de Fujian) de la Universidad de Fuzhou sintetizaron nanocarbonos a partir de moléculas de guanina para comprender mejor el papel preciso que desempeña el nitrógeno en los materiales a base de carbono y explorar los mecanismos de reacción de estos sistemas catalíticos. P>

    En un estudio publicado recientemente, el equipo de investigación aclaró cómo diferentes tipos de nitrógeno pueden modular la actividad de deshidrogenación oxidativa, un proceso crítico involucrado en la conversión de compuestos inertes en nanocarbono reactivo.

    El estudio fue publicado en la revista Carbon Future. el 4 de febrero.

    "El estudio ofrece orientación teórica para crear catalizadores de carbono altamente eficaces, que podrían promover energías limpias convertidas a partir de recursos renovables en industrias como la del plástico, la medicina y el caucho", afirmó el autor del estudio, Zailai Xie, de la Universidad de Fuzhou.

    Dopar materiales de carbono con heteroátomos como el nitrógeno puede cambiar las propiedades del carbono. Esta práctica ha ganado un gran interés, lo que ha llevado a los investigadores a investigar posibles beneficios. Se ha demostrado que el dopaje con nitrógeno, en particular, es una estrategia muy eficaz en la creación de materiales avanzados para la captura de dióxido de carbono, la conversión y el almacenamiento de energía y otras aplicaciones.

    A pesar de los avances que se están dando en el campo del dopaje con nitrógeno, todavía quedan algunas preguntas clave sin respuesta. Por ejemplo, el rendimiento de los materiales de nanocarbono está significativamente influenciado por grupos funcionales de átomos en la superficie, pero, hasta ahora, los materiales de nanocarbono exhiben grupos funcionales de superficie incontrolables, lo que complica la identificación de sitios activos para diferentes tipos de reacciones.

    "Este comportamiento dificulta nuestra comprensión del papel intrínseco que desempeñan los dopantes de nitrógeno en la mejora de la actividad catalítica y la determinación del mecanismo catalítico", dijo Xie.

    Según Xie, para seguir avanzando en el campo de la catálisis de nanocarbonos dopados con nitrógeno, los investigadores necesitan catalizadores más controlados y mejor caracterizados. Esto permitiría a los investigadores aislar los efectos de especies específicas de nitrógeno sobre el rendimiento catalítico.

    Para lograr este objetivo, el equipo de investigación de la Universidad de Fuzhou desarrolló un método para controlar con precisión los grupos funcionales de la superficie, principalmente grupos de oxígeno y nitrógeno, durante la generación de catalizadores de nanocarbono.

    El equipo obtuvo un conjunto de nanocarbonos a través de moléculas de guanina autoensambladas (un compuesto que se encuentra en el guano o las escamas de pescado) y expuso el material resultante al calor sin oxígeno. Inspirándose en el autoensamblaje supramolecular de componentes biológicos como la guanina y nucleobases relacionadas como la guanosina, este enfoque sintético ofrece una forma intrigante de generar nanomateriales ordenados.

    Estas moléculas poseen sitios de unión múltiples, apilados en π, con enlaces de H y otros que facilitan la formación de conjuntos supramoleculares funcionales. La guanina, al estar ampliamente presente en las estructuras fotónicas biogénicas de varios organismos vivos, exhibe diversas formas y tamaños, incluidas placas hexagonales, placas cuadradas, polígonos irregulares y prismas.

    Las sutiles variaciones en la morfología de los cristales de guanina contribuyen a los coloridos fenómenos ópticos observados en animales, como escamas de peces, cuerpos de arañas y ojos de animales. Sin embargo, el control preciso de la morfología de los cristales de guanina biogénica en los organismos sigue siendo poco comprendido.

    A pesar de las notables propiedades de los cristales de guanina, la producción artificial de cristales de guanina regulares que imitan fielmente las condiciones biológicas y su posterior transformación en materiales de carbono funcionales aún no se ha logrado mediante el enfoque de síntesis química.

    "Los carbonos sintetizados exhibieron propiedades únicas e intrigantes, incluidos grupos de oxígeno superficiales relativamente estables y un alto contenido de nitrógeno", dijo Xie.

    Además, la presencia de múltiples enlaces de hidrógeno en la guanina permitió la formación de una nanohoja bidimensional con tipos controlables de dopantes de nitrógeno. El contenido de nitrógeno se puede ajustar con precisión desde aproximadamente el 5 % al 30 % at%, mientras que el contenido de oxígeno se puede mantener en un 4 % constante.

    "Esta propiedad única convierte a la guanina en un precursor de prueba de concepto ideal para catalizadores de modelos de construcción que pueden conducir a una comprensión profunda del papel de los dopantes con alto contenido de nitrógeno en la catálisis de nanocarbonos", afirmó Xie.

    Para investigar más a fondo las relaciones estructura-función, el equipo probó reacciones de deshidrogenación e hidrogenación, en las que las moléculas de hidrógeno se eliminan o se añaden a una molécula más grande. Las pruebas demostraron que diferentes tipos de nitrógeno en los nanocarbonos, a saber, nitrógeno grafítico y nitrógeno piridínico, sirven como moduladores donadores y atractores de electrones, respectivamente, que pueden adaptar la actividad de deshidrogenación oxidativa de los nanocarbonos.

    "Como catalizador eficiente y libre de metales, hemos desentrañado por primera vez el papel de los dopantes de nitrógeno tanto en la deshidrogenación como en la hidrogenación", dijo Xie. "Creemos que nuestros hallazgos proporcionan información valiosa sobre los mecanismos de reacción físico-químicos de los sistemas catalíticos de carbono dopados con nitrógeno y ofrecen orientación teórica para la síntesis de catalizadores de carbono altamente eficaces".

    Más información: Xuefei Zhang et al, Identificación del papel de los dopantes de nitrógeno en la catálisis de nanocarbono, Carbon Future (2024). DOI:10.26599/CF.2024.9200008

    Proporcionado por Tsinghua University Press




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