Ilustración esquemática del inusual cruce de desplazamiento al rojo-azul de la banda prohibida con la temperatura en los NPL de CsPbBr3 2-ML, que se atribuye tentativamente a la compensación entre las contribuciones opuestas de las interacciones electrón-fonón acústico y electrón-fonón óptico a la renormalización de la banda prohibida. Crédito:DOI:10.1002 / advs.202100084
Debido a los altos rendimientos cuánticos, gran sección de absorción, excelente rendimiento de transporte de portadora y emisión de banda estrecha, Los semiconductores inorgánicos de haluro de plomo y perovskita han recibido una atención cada vez mayor por sus aplicaciones en células solares. LEDs, dispositivos láser, etc. Es esencial e importante comprender el origen físico de la dependencia de la temperatura de la banda prohibida en las perovskitas de haluro de plomo inorgánicas.
En un estudio publicado en Ciencia avanzada , el grupo de investigación dirigido por el profesor Chen Xueyuan del Instituto de Investigación de Fujian sobre la Estructura de la Materia (FJIRSM) de la Academia de Ciencias de China (CAS) encontró que la dependencia de la temperatura del bandgap en CsPbBr 3 perovskitas es variable con la dimensionalidad del material.
Los investigadores llevaron a cabo una investigación comparativa sobre la banda prohibida dependiente de la temperatura en CsPbBr casi tridimensional similar al volumen. 3 nanocristales (NC) con confinamiento cuántico débil y CsPbBr 2D de 2 monocapa de espesor 3 nanoplaquetas (NPL 2-ML) que presentan un fuerte confinamiento cuántico.
En aras de una determinación más precisa del cambio de banda prohibida, los investigadores extrajeron elaboradamente la energía de la banda prohibida ajustando el coeficiente de absorción cerca del borde de la banda al modelo de Elliot. El valor de banda prohibida extraído de CsPbBr 3 Los préstamos dudosos de 2 ML mostraron un corrimiento al azul inicial y luego una tendencia al corrimiento al rojo con una temperatura decreciente de 290 a 10 K, en marcado contraste con el corrimiento al rojo monótono generalmente observado en CsPbBr 3 NC a granel.
Desde el punto de vista teórico, la renormalización de la banda prohibida surge esencialmente de la expansión térmica de la red y de las interacciones electrón-fonón. Sin embargo, para una gran variedad de materiales semiconductores y, en particular, los compuestos a base de plomo, la contribución de la expansión térmica a la renormalización de la banda prohibida no se tuvo en cuenta porque tenía una magnitud relativamente pequeña con respecto a la contribución de las interacciones electrón-fonón.
Debido a la periodicidad de traslación de ruptura en la dirección del espesor de 2D CsPbBr 3 NPL 2-ML, las estructuras de electrones y fonones, y, en consecuencia, la renormalización de la banda prohibida que se deriva de las interacciones electrón-fonón puede cambiar notablemente en relación con la cuasi-3D CsPbBr 3 Contrapartes de NC. El fuerte efecto de confinamiento cuántico y el cribado dieléctrico reducido debido a la baja constante dieléctrica de los ligandos orgánicos de superficie en CsPbBr 3 Los NPL de 2-ML también influyen en las interacciones electrón-fonón.
Los investigadores adoptaron el modelo de dos osciladores de Bose-Einstein para determinar el coeficiente de interacción efectivo entre electrones y fonones ajustando la banda prohibida en función de la temperatura. Los resultados manifestaron un peso significativamente mayor de la contribución de la interacción electrón-fonón óptico a la renormalización de la banda prohibida en los NPL que en las cuentas NC para el cruce entre el desplazamiento al rojo y el azul de la banda prohibida en los NPL.
Este estudio proporciona nuevos conocimientos sobre el papel fundamental de las interacciones electrón-fonón en la renormalización de banda prohibida para perovskitas de haluro de plomo inorgánicas 2D, lo que puede allanar el camino para nuevas investigaciones sobre las propiedades ópticas y optoelectrónicas de los nanomateriales de perovskita 2D.
