Proceso de transferencia e imágenes ópticas. (A) Esquema del flujo del proceso de transferencia múltiple para fabricar una nueva heteroestructura de metamaterial Gr / MoSe2 / MoS2 / WSe2 (grafeno / diselenuro de molibdeno / disulfuro de molibdeno / diselenuro de tungsteno) sobre un sustrato de SiO2 / Si (dióxido de silicio / silicio). Imágenes ópticas de (B) Gr / MoS2, (C) Gr / MoS2 / WSe2, y (D) Gr / MoSe2 / MoS2 / WSe2 sobre sustratos de SiO2 / Si. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325
Los nanomateriales heterogéneos ahora pueden facilitar aplicaciones avanzadas de electrónica y fotónica, pero tal progreso es un desafío para las aplicaciones térmicas debido a las longitudes de onda comparativamente más cortas de los portadores de calor (conocidos como fonones). En un nuevo estudio, ahora publicado en Avances de la ciencia , Sam Vaziri y compañeros de trabajo en Theiss Research y los departamentos de Ingeniería Eléctrica, Ciencia e Ingeniería de Materiales en el Instituto Nacional de Estándares y Tecnología (NIST), y el Instituto de Energía Precourt de la Universidad de Stanford, Stanford California, demostró un aislamiento térmico inusualmente alto a través de heteroestructuras ultradelgadas.
Lo lograron colocando capas atómicamente delgadas, materiales bidimensionales (2-D) para formar pilas artificiales de grafeno monocapa (Gr), disulfuro de molibdeno (MoS 2 ) y diselenuro de tungsteno (WSe 2 ), con resistencia térmica superior al dióxido de silicio (SiO 2 ). Junto con una conductividad térmica efectiva más baja que la del aire a temperatura ambiente. Usando termometría Raman, los científicos identificaron simultáneamente la resistencia térmica entre las monocapas 2-D de la pila para formar metamateriales térmicos como ejemplos en el campo emergente de la fonónica. Vaziri y col. proponer aplicaciones de los metamateriales en aislamientos térmicos ultrafinos, recolección de energía térmica y encaminar el calor dentro de geometrías ultracompactas.
Dispositivos electrónicos y fotónicos avanzados, como transistores de alta movilidad de electrones, Los láseres de cascada cuántica y los cristales de banda prohibida fotónicos aprovechan la naturaleza fermiónica de los portadores de carga durante la activación o el confinamiento de voltaje. Luego hacen uso de longitudes de onda de fotones largas durante su interferencia. Sin embargo, La nanoingeniería térmica y el campo emergente de la fonónica solo ofrecen algunos ejemplos, a pesar de la demanda existente de aplicaciones de gestión del calor. Esta discrepancia resulta de las longitudes de onda cortas de las vibraciones portadoras de calor en los sólidos, donde la naturaleza bosónica de los fonones también puede contribuir al desafío de controlar activamente el transporte de calor en sólidos donde no se puede activar el voltaje como portadores de carga.
Caracterización óptica y STEM de heteroestructuras vdW. (A) Esquema de la sección transversal de un sándwich de Gr / MoSe2 / MoS2 / WSe2 sobre un sustrato de SiO2 / Si, con el incidente del láser Raman. (B) Espectro Raman de tal heteroestructura en el lugar indicado por el punto rojo en la imagen óptica insertada. Las firmas Raman de todos los materiales de la pila se obtienen simultáneamente. El espectro Raman del grafeno se aplana para excluir el efecto de fotoluminiscencia (PL) de MoS2. arb.u., unidades arbitrarias. (C a F) Imágenes de sección transversal STEM de heteroestructuras de cuatro capas (C) y tres capas (D a F) en SiO2. En (D), MoSe2 y WSe2 están aproximadamente alineados a lo largo del eje de la zona 1H [100], y en (E y F), las capas están desalineadas en ~ 21 ° con respecto al eje de la zona 1H [100]. La monocapa de grafeno en la parte superior de cada heteroestructura es difícil de discernir debido al número atómico mucho más bajo de los átomos de carbono. (G) Espectros PL de monocapa MoS2, monocapa WSe2, y una heteroestructura Gr / MoS2 / WSe2 después del recocido. El PL está fuertemente apagado en la heteroestructura debido al íntimo acoplamiento entre capas. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325
Los físicos habían intentado previamente manipular las propiedades térmicas de los sólidos utilizando películas no laminadas y superredes para reducir la conductividad térmica debajo de los materiales constituyentes para finalmente lograr la manipulación térmica a través del desorden estructural y una alta densidad de interfaz para introducir una resistencia térmica adicional. Encontraron una conductividad térmica inusualmente baja en nanocables de silicio y germanio de nanoingeniería debido a la fuerte dispersión en los límites de los fonones y lograron grandes conductividades térmicas en materiales isotópicamente puros como el diamante, grafeno y arseniuro de boro mediante la reducción de la dispersión de fonones.
Los materiales bidimensionales (2-D) han habilitado así una nueva frontera con un grosor subnanométrico, monocapas individuales para controlar el comportamiento de los dispositivos a escalas de longitud atómica. Los ejemplos existentes incluyen nuevos transistores de efecto de campo de efecto túnel y energía fotovoltaica ultradelgada con alta eficiencia. En el presente trabajo, Vaziri y col. usó un ensamblaje de van der Waals (vdW) de capas 2-D atómicamente delgadas para lograr una resistencia térmica inusualmente alta a través de heteroestructuras. Mostraron una resistencia térmica equivalente a SiO de 300 nm de espesor. 2 a través de heteroestructuras vdW de menos de 2 nm de grosor con interfaces libres de residuos. Al colocar capas monocapas heterogéneas en 2-D con diversas densidades atómicas y modos vibracionales, el equipo de investigación demostró el potencial para adaptar las propiedades térmicas a escala atómica; en el orden de la longitud de onda del fonón. La base estructural de los nuevos metamateriales fonónicos con propiedades inusuales no se encuentra comúnmente en la naturaleza. El presente trabajo representa aplicaciones únicas de materiales 2-D y sus interacciones vdW débiles para ensamblar para bloquear o guiar el flujo de calor.
Caracterización de sondas eléctricas y de barrido. (A) Esquema de sección transversal de la estructura de prueba que muestra la configuración de cuatro sondas. La corriente eléctrica fluye en la capa superior de grafeno, y el calor se disipa a través de las capas, en el sustrato. (B) Imagen óptica de una estructura de prueba de cuatro sondas. Los dispositivos son controlados por el sustrato de Si a través de SiO2 de 100 nm. (C) Características de transferencia medidas de tres pilas de estructura de prueba, Gr / MoS2 / WSe2, Gr / WSe2, y dispositivos de control de solo Gr en vacío (~ 10−5 torr). Todas las mediciones muestran la propiedad ambipolar del canal de grafeno superior. (D) KPM de un dispositivo de heteroestructura Gr / MoS2 / WSe2 sin tapar. El gráfico muestra el potencial de superficie a lo largo del canal (promediado a lo largo del ancho del canal) en diferentes condiciones de sesgo. El pequeño salto de potencial cerca de los electrodos de Pd representa la diferencia de función de trabajo relativa (~ 120 mV). Los mapas de KPM no revelan otras heterogeneidades en el potencial de superficie, confirmando la calidad espacialmente uniforme de estos dispositivos. El recuadro muestra el mapa KPM de sesgo cero. (E) Mapa térmico SThM de heteroestructura Gr / MoS2 / WSe2, aquí cubierto con Al2O3 de 15 nm, revelando un calentamiento homogéneo a través del canal. Esto confirma la uniformidad del acoplamiento entre capas térmicas en las pilas. Las dimensiones del dispositivo son las mismas que en el recuadro (D). Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325.
El equipo de investigación obtuvo una sección transversal de una heteroestructura de cuatro capas con grafeno (Gr) en MoSe 2 (diselenuro de molibdeno), MoS 2 (disulfuro de molibdeno) y WSe 2 (diselenuro de tungsteno) en un SiO 2 / Sustrato de Si. Usando un láser Raman, simultáneamente sondearon las capas individuales de la pila con precisión de una sola capa. El equipo de investigación cultivó por separado los materiales de monocapa 2-D mediante deposición de vapor químico y los transfirió para evitar polímeros y otros residuos. Para confirmar la microestructura, propiedades térmicas y eléctricas de las heteroestructuras, Vaziri y col. utilizó técnicas extensivas de caracterización de materiales, incluyendo microscopía electrónica de transmisión de barrido (STEM), espectroscopía de fotoluminiscencia (PL), Microscopía de sonda Kelvin (KLM) y microscopía térmica de barrido (SThM) junto con espectroscopía y termometría Raman. Usando las técnicas, revelaron la firma de cada monocapa de material 2-D en la pila y la del sustrato de Si. Usando múltiples imágenes STEM, el equipo de investigación reveló brechas vdW atómicamente íntimas sin contaminantes, permitiéndoles observar el espesor total de las heteroestructuras. Luego confirmaron el acoplamiento entre capas a través de grandes áreas de superficie utilizando espectroscopía PL.
Resistencia térmica de las heteroestructuras. (A) Aumento de temperatura medido ΔT frente a la potencia de entrada eléctrica para cada capa individual en una heteroestructura Gr / MoS2 / WSe2, incluido el sustrato de Si, se muestra en el recuadro. Grafeno (círculos rosas), MoS2 (diamantes azules), WSe2 (triángulos rojos), y Si (cuadrados negros). Todas las mediciones se realizan a VG <0 (ver sección S6). Las pendientes de los ajustes lineales (líneas discontinuas) representan la resistencia térmica Rth entre cada capa y el disipador de calor. (B) Comparación de las resistencias térmicas totales (es decir, de la capa superior de grafeno) medidos por termometría Raman y SThM para diferentes heteroestructuras de vdW. Los valores Rth obtenidos de estas dos técnicas coinciden con la incertidumbre de las mediciones. Todos los dispositivos tienen la misma área activa de ~ 40 μm2. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325
Para medir el flujo de calor perpendicular a los planos atómicos de la heteroestructura, Vaziri y col. modeló las pilas en forma de dispositivos eléctricos de cuatro sondas. Utilizaron calentamiento eléctrico para cuantificar con precisión la potencia de entrada y confirmaron que la conducción de corriente y el calentamiento en la capa superior de grafeno eran órdenes de magnitud mayores que para MoS. 2 y WSe 2 . Para demostrar la uniformidad de la temperatura de la superficie de estos dispositivos, utilizaron métodos de caracterización de superficies KPM y SThM y luego cuantificaron la temperatura de cada capa individual utilizando espectroscopía Raman. Como el poder calorífico del grafeno ( PAG ) aumentado en el sistema, la temperatura de cada capa aumentó en un Gr / MoS 2 / WSe 2 Configuración de heteroestructura. Debido al calentamiento uniforme, los investigadores analizaron fácilmente las resistencias térmicas de abajo hacia arriba. La excelente concordancia entre los dos métodos de termometría de Raman y SThM validó los valores obtenidos en la configuración.
Los científicos analizaron la resistencia límite térmica (TBR) entre las capas responsables de la gran resistencia térmica perpendicular a las heteroestructuras. Las mediciones de conductancia de límite térmico (TBC) en el estudio fueron las primeras para las interfaces atómicamente íntimas entre monocapas 2-D / 2-D y formaron la primera TBC reportada entre WSe 2 y SiO 2 monocapas . Demostraron que los TBC obtenidos para Gr / SiO 2 y MOSe 2 / SiO 2 interfaces acordadas con estudios anteriores, mientras TBC de la monocapa WSe 2 / SiO 2 la interfaz era comparativamente más baja, lo que no fue inesperado debido a los relativamente menos modos de fonones de flexión disponibles para la transmisión en la monocapa. De acuerdo a los resultados, El TBC para una interfaz 2-D / 2-D fue menor que el TBC con un SiO 3-D 2 sustrato. El TBC más bajo registrado en el trabajo perteneció a Gr / WSe 2 y el equipo de investigación explicó las observaciones utilizando la fórmula de Landauer. El equipo de investigación obtuvo la transmisión de fonones en la interfaz utilizando el modelo de desajuste acústico (AMM) como la relación de densidad de masa de los dos materiales. Los investigadores capturaron las tendencias de TBC utilizando un modelo simple de flujo de calor a través de las interfaces desarrolladas en el estudio.
Resumen de las tendencias de TBC (conductancia en el límite térmico). (A) Esquema de todos los TBC medidos (en MW m − 2 K − 1) a través de heteroestructuras que consisten en, en el sentido de las agujas del reloj desde la parte superior izquierda, grafeno (Gr), Gr / MoS2, Gr / WSe2, y Gr / MoS2 / WSe2, todo sobre sustratos de SiO2 / Si. (B) Valores TBC medidos de interfaces 2D / 2D y 2D / 3D (con SiO2) (diamantes rojos, eje izquierdo) y el producto calculado de la densidad de estados de fonones (PDOS), transmisión de fonones, y df / dT (círculos azules, eje derecho). Los valores calculados se normalizan al mínimo alcanzado para Gr / WSe2 (ver tabla S2). La línea discontinua entre los símbolos de simulación es una guía para el ojo. Se observa un TBC más bajo en las interfaces entre materiales 2D / 2D y aquellos entre materiales con mayor desajuste en la densidad de masa. Se midieron tres dispositivos para cada estructura, en dos o más posiciones distintas del láser Raman. No se observa una variación significativa de TBC entre muestras con diferente (des) alineación de capa, dentro de la incertidumbre experimental. Todos los valores están a temperatura ambiente. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax1325
De este modo, Sam Vaziri y sus colaboradores adquirieron conocimientos para realizar interfaces térmicas adaptadas atómicamente y demostraron su potencial para diseñar metamateriales extremadamente aislantes térmicamente. Los metamateriales de nueva ingeniería demostraron propiedades sin precedentes en la naturaleza. Las heteroestructuras proporcionan un ejemplo en los campos emergentes de la fonónica para manipular las propiedades térmicas de los sólidos a escalas de longitud comparables a las longitudes de onda de los fonones. Los materiales en capas 2-D ofrecen un prometedor, Escudos térmicos ultraligeros y compactos para alejar el calor de los puntos calientes de la electrónica. El equipo de investigación prevé traducir los metamateriales para mejorar la eficacia de los recolectores de energía termoeléctrica y los dispositivos térmicamente activos como las memorias de cambio de fase en el futuro.
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