La espectroscopía de muones es una técnica experimental importante que los científicos utilizan para estudiar las propiedades magnéticas de los materiales. Se basa en "implantar" un muón polarizado por espín en el cristal y medir cómo su comportamiento se ve afectado por el entorno.

La técnica se basa en la idea de que el muón ocupará un sitio bien identificado que está determinado principalmente por fuerzas electrostáticas y que se puede encontrar calculando la estructura electrónica del material.

Pero un nuevo estudio dirigido por científicos de Italia, Suiza, Reino Unido y Alemania ha descubierto que, al menos para algunos materiales, ese no es el final de la historia:el sitio del muón puede cambiar debido a un efecto bien conocido pero previamente ignorado. magnetoestricción.

Pietro Bonfà de la Universidad de Parma, autor principal del estudio publicado en Physical Review Letters , explica que su grupo y sus colegas de la Universidad de Oxford (Reino Unido) han estado utilizando simulaciones de la teoría funcional de la densidad (DFT) durante al menos una década para encontrar sitios de muones.

"Comenzamos con casos complicados, como el óxido de europio y el óxido de manganeso, y en ambos casos no pudimos encontrar una manera razonable de conciliar las predicciones de DFT y los experimentos", afirma.

"Luego probamos sistemas más simples y obtuvimos muchas predicciones exitosas, pero esos dos casos nos preocupaban mucho. Estos compuestos deberían ser fáciles y en cambio resultaron ser súper complicados y no entendíamos lo que estaba sucediendo. El óxido de manganeso es un caso de libro de texto de un sistema antiferromagnético y no pudimos explicar los resultados de la espectroscopía de muones, lo cual fue un poco embarazoso."

El problema, explica, era la contradicción entre la expectativa de encontrar el muón en una posición de alta simetría y su conocida tendencia a formar enlaces con átomos de oxígeno. El orden antiferromagnético del material reduce la simetría y la posición cercana a los átomos de oxígeno se vuelve incompatible con los experimentos.

Bonfà sospechó que la explicación podría estar relacionada con el material que experimenta una transición de fase magnética y comenzó a intentar reproducir el fenómeno en simulaciones de óxido de manganeso.

"Debido a que es un sistema complicado, se deben agregar algunas correcciones al DFT, como el parámetro U de Hubbard", dijo. "Pero estábamos eligiendo su valor empíricamente, y cuando lo haces, tienes mucha incertidumbre y los resultados pueden cambiar dramáticamente dependiendo del valor que elijas".

Aun así, las simulaciones iniciales de Bonfà sugirieron que las posiciones de los muones podrían estar determinadas por la magnetoestricción, un fenómeno que hace que un material cambie su forma y dimensiones durante la magnetización. Para demostrarlo fuera de toda duda, se asoció con los laboratorios MARVEL en EPFL y PSI de Nicola Marzari y Giovanni Pizzi.

"Utilizamos un método de última generación llamado DFT+U+V, que fue muy importante para hacer las simulaciones más precisas", explica Iurii Timrov, científico del Laboratorio de Simulaciones de Materiales de PSI y coautor del estudio. estudio.

Este método se puede utilizar con parámetros de Hubbard U in situ y V intersitio que se calculan a partir de primeros principios en lugar de elegirse empíricamente, gracias al uso de la teoría de perturbación de densidad funcional para DFT+U+V que se desarrolló dentro de MARVEL e implementó en el Paquete Quantum ESPRESSO.

"Aunque ya habíamos descubierto que la magnetoestricción estaba en juego, era muy importante tener la información correcta sobre los componentes básicos de la simulación, y eso surgió del trabajo de Iurii", añade Bonfà.

Al final, la solución del enigma fue relativamente simple:la magnetoestricción, que es la interacción entre los grados de libertad magnéticos y elásticos en el material, provoca una transición de fase magnética en MnO a 118K, en la que cambia el sitio del muón. Por encima de esa temperatura, el muón se deslocaliza alrededor de una red de sitios equivalentes, lo que explica el comportamiento inusual observado en experimentos a altas temperaturas.

Los científicos esperan que lo mismo pueda aplicarse también a muchos otros óxidos magnéticos con estructura de sal de roca.

En el futuro, explica Timrov, el grupo quiere seguir estudiando el mismo material incluyendo también los efectos de la temperatura, utilizando otra técnica avanzada desarrollada en MARVEL y llamada aproximación armónica estocástica autoconsistente.

Además, y en colaboración con el grupo de Giovanni Pizzi en el Instituto Paul Scherrer, este enfoque se pondrá a disposición de la comunidad a través de la interfaz AiiDAlab, para que todos los experimentalistas puedan utilizarlo para sus propios estudios.

Más información: Pietro Bonfà et al, Localización de muones impulsada por magnetoestricción en un óxido antiferromagnético, Cartas de revisión física (2024). DOI:10.1103/PhysRevLett.132.046701

Información de la revista: Cartas de revisión física

Proporcionado por el Centro Nacional de Competencia en Investigación (NCCR) MARVEL