Un grupo de investigación ha desarrollado un mecanismo de luminiscencia de conversión ascendente nuevo y altamente eficiente mediante luminiscencia inducida por microscopía de túnel de barrido (STM) para observar por primera vez un fenómeno de electroluminiscencia de conversión ascendente (UCEL) de una sola molécula extraordinariamente brillante. Los resultados se publican en Nature Communications.
UCEL es un tipo de fenómeno en el que un material emite fotones de alta energía bajo excitación electrónica de baja energía. Una comprensión profunda de los micromecanismos de estas interacciones y los microprocesos de conversión de energía es crucial para ampliar las aplicaciones del proceso de conversión ascendente en dispositivos optoelectrónicos orgánicos, así como en la fotosíntesis.
Los investigadores fueron dirigidos por el profesor Zhenchao Dong de la Universidad de Ciencia y Tecnología de China (USTC) de la Academia de Ciencias de China. El grupo del profesor Dong se ha dedicado durante mucho tiempo al desarrollo de una técnica de acoplamiento que combina la caracterización de alta resolución espacial de STM con una detección altamente sensible mediante técnicas ópticas, lo que proporciona un medio poderoso para observar y modular los comportamientos optoelectrónicos de las moléculas a nivel de una sola molécula.
Si bien está limitada por la ineficiencia de la excitación inelástica por dispersión de electrones, la eficiencia de la luminiscencia de conversión ascendente de una sola molécula propuesta por el grupo es muy baja. Además, los mecanismos eficientes de conversión ascendente de luminiscencia en sistemas macroscópicos, como la aniquilación triplete-triplete y el efecto Oechs, son difíciles de funcionar de manera efectiva en sistemas de una sola molécula. Por lo tanto, lograr una UCEL de una sola molécula eficiente sigue siendo un desafío.
Combinando la tecnología de luminiscencia inducida por STM y la ingeniería controlada de la alineación del nivel de energía en la interfaz de una sola molécula, el equipo logró mejorar la eficiencia de UCEL de una sola molécula en más de un orden de magnitud en comparación con lo informado anteriormente. Sorprendentemente, descubrieron que la intensidad de la luminiscencia de conversión ascendente de una sola molécula medida bajo un sesgo de conversión ascendente incluso excede la de la electroluminiscencia bajo un sesgo normal.
Los investigadores descubrieron que las limitaciones de la ineficiente dispersión inelástica de las moléculas de electrones podrían eliminarse mediante el ajuste fino de la alineación del nivel de energía en la interfaz molecular, realizando un nuevo mecanismo de excitación de conversión ascendente de alta eficiencia que implica la inyección de portador puro. proceso.
El mecanismo puede hacer buen uso del estado triplete de espín de una sola molécula, los estados de carga aniónicos y catiónicos, etc., y estos se establecieron como estados intermedios. Basado en el mecanismo, la energía de dos electrones túneles de baja energía se transfirió a la molécula de forma secuencial a través de un proceso de inyección de portador de varios pasos, logrando una excitación eficiente de UCEL desde excitones de molécula triplete de espín a excitones de molécula singlete.
Según el nuevo mecanismo propuesto por el Prof. Dong y sus colegas, la eficiencia de luminiscencia de conversión ascendente es más de dos órdenes de magnitud mayor que la eficiencia de luminiscencia de conversión ascendente previamente informada que involucra procesos de dispersión inelástica.
Los investigadores también desarrollaron un modelo teórico basado en la ecuación maestra cuántica y construyeron un mapa de electroluminiscencia para comprender la eficiencia de la luminiscencia de moléculas individuales en relación con la alineación del nivel de energía.
Este modelo no solo visualizó los requisitos previos para lograr una luminiscencia de conversión ascendente eficiente, sino que también reveló la dependencia de la electroluminiscencia de una sola molécula del sesgo y la alineación del nivel de energía.
El estudio mejora la eficiencia de la electroluminiscencia de conversión ascendente de una sola molécula y proporciona una nueva comprensión del proceso de conversión electroóptica no lineal a escala de una sola molécula.
Más información: Yang Luo et al, Electroluminiscencia de conversión ascendente de una sola molécula anormalmente brillante, Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-45450-5
Información de la revista: Comunicaciones sobre la naturaleza
Proporcionado por la Universidad de Ciencia y Tecnología de China
