En un artículo publicado en Science Bulletin , un equipo chino de científicos predice un nuevo electrido K(NH3 )2 , con electrones intersticiales distribuidos en jaulas formadas por seis moléculas de amoníaco y formando una red triangular cuasi-2D. Han revelado que este material sufre una transición de fase de espín-Peierls bajo presiones moderadas.
Este estudio fue dirigido por el Prof. Jian Sun (Laboratorio Nacional de Microestructuras de Estado Sólido, Facultad de Física y Centro de Innovación Colaborativa de Microestructuras Avanzadas, Universidad de Nanjing). El equipo empleó su software de predicción de estructuras cristalinas MAGUS, de desarrollo propio, y realizó cálculos de primeros principios para determinar las estructuras cristalinas del compuesto de potasio y amoníaco bajo presiones moderadas, que ha sido reconocido como electruro en condiciones ambientales durante mucho tiempo.
Las interacciones electrón-fonón y las correlaciones electrón-electrón representan dos facetas cruciales en la física de la materia condensada. En un sistema modelo de cadena antiferromagnética de espín 1/2 medio llena, la dimerización de la red inducida por la interacción electrón-núcleo puede intensificarse mediante la repulsión de Coulomb in situ, lo que da como resultado un estado de espín-Peierls. Sin embargo, en dos dimensiones nunca se ha encontrado el material real que presenta tales fenómenos.
Por otro lado, los electruros son materiales en los que los electrones no unidos ocupan huecos cristalinos y exhiben comportamientos aniónicos (IAE). Está bien establecido que las correlaciones entre los IAE polarizados por espín y su acoplamiento con núcleos adyacentes podrían desencadenar fenómenos cuánticos más interesantes.
Sin embargo, hasta ahora ha habido muy pocos trabajos que exploren las interacciones entre los IAE correlacionados y los fonones. Una de las razones principales es la gran cantidad de átomos en los electridos orgánicos, de donde surge la mayoría de los IAE antiferromagnéticos.
El equipo identificó que el R-3m K(NH3 )2 logra estabilidad termodinámica a aproximadamente 2 GPa, que adopta una célula primitiva romboédrica, y las moléculas de amoníaco se sitúan a ambos lados de las capas de potasio.
Algunos de los electrones de valencia se distribuyen dentro de cavidades entre capas rodeadas por seis átomos de hidrógeno, formando electrones aniónicos intersticiales. La banda que cruza el nivel de Fermi se atribuye principalmente a estos IAE, que existen como entidades aisladas con moléculas de amoníaco puente.
Los investigadores también exploraron los efectos de la presión sobre los fonones y las propiedades electrónicas. Las singularidades de Van-Hove (VHS) se llevan al nivel de Fermi bajo una presión más alta, lo que induce la inestabilidad de tipo Peierls y la estructura dimerizada. Estos VHS también contribuyen a una densidad de estados escalonada, mejorando las correlaciones electrónicas e induciendo inestabilidad magnética. Se ha descubierto que el estado fundamental magnético es un antiferromagnetismo de tipo zigzag, que puede describirse mediante el modelo de Heisenberg con interacciones magnéticas moduladas con el vecino más cercano.
Más importante aún, los cálculos de primeros principios revelan que la inestabilidad magnética y de Peierls no solo coexisten, sino que también exhiben una interacción positiva, lo que constituye un escenario de transición espín-Peierls sin precedentes en un material 2D realista, particularmente involucrando IAE.
"Es muy intrigante revelar fenómenos físicos tan abundantes en un material realista. Las interacciones entre IAE y fonones correlacionados pueden proporcionar inspiración para la exploración de interacciones magnéticas, distorsiones estructurales y ondas de densidad de carga", afirma Jian.
Más información: Chi Ding et al, transición de espín-Peierls cuasi-2D a través de electrones aniónicos intersticiales en K(NH3 )2 , Boletín Científico (2024). DOI:10.1016/j.scib.2024.02.016
Proporcionado por Science China Press
