Diagrama esquemático del esquema de "attoclock de doble puntero" para medir la dinámica de electrones resuelta en el tiempo de la comolécula asimétrica. Crédito:ciencia ultrarrápida
El efecto fotoeléctrico es una de las interacciones luz-materia más fundamentales, que se usa ampliamente para probar dinámicas ultrarrápidas en átomos, moléculas y materias condensadas. Ha estado en el punto de mira de la investigación durante más de 100 años y la mayoría de sus aspectos naturales se conocen bien. Sin embargo, las preguntas básicas sobre cuánto dura el proceso de fotoionización y cómo identificar los mecanismos específicos responsables del retraso de tiempo medido están abiertas y debatidas.
La controversia surge del hecho de que el tiempo no es un operador cuántico. Por lo tanto, no hay observables dinámicos bien construidos que puedan usarse para caracterizar tal retraso de fotoemisión. El concepto de retardo de tiempo de Wigner, logrado hace setenta años por Eisenbud y Wigner (y luego Smith) para los procesos de dispersión, se ha ampliado para caracterizar el tiempo del proceso de fotoionización. El retardo de tiempo de Wigner se define como la energía derivada del cambio de fase del paquete de ondas de fotoelectrones emitido. Esto significa que el tiempo de retardo de la fotoionización se puede construir mediante el cambio de fase.
Un equipo de investigación dirigido por el profesor Yunquan Liu presentó el esquema de "attoclock de doble puntero", en el que se utilizaron campos bicirculares de dos colores para explorar la fase y la amplitud de la emisión de paquetes de ondas en la ionización atómica multifotónica (2018). Recientemente, este equipo de investigación transfirió este esquema de átomos a moléculas. Los resultados de la investigación han sido publicados en Ultrafast Science.
Experimentalmente, midieron el rayado angular de fotoelectrones dependiente de la orientación de moléculas de CO asimétricas en campos bicirculares. Luego, desarrollaron un modelo Monte Carlo de trayectoria cuántica molecular no adiabático semiclásico (MO-QTMC) para desentrañar el comportamiento dependiente de la orientación de la interacción molecular de Coulomb y la estructura orbital molecular en distribuciones angulares de fotoelectrones. Extrajeron la fase sub-barrera de Coulomb de los paquetes de ondas de electrones emitidos y reconstruyeron el retardo de tiempo asimétrico de Wigner de la fotoemisión.
El esquema de "attoclock de doble puntero" con campos circulares esculpidos muestra la aplicación potencial prometedora en la exploración del proceso de fotoionización resuelto en el tiempo y la medición del retraso de tiempo de Wigner dependiente de la orientación de las moléculas poliatómicas. Cómo el mecanismo de fotoionización puede proporcionar información sobre potenciales moleculares complejos