Los láseres de electrones libres de rayos X duros (XFEL) han proporcionado pulsos de rayos X ultracortos durante más de una década. Una de las aplicaciones más prometedoras de XFEL es en biología, donde los investigadores pueden capturar imágenes hasta la escala atómica incluso antes de que el daño por radiación destruya la muestra. En física y química, Estos rayos X también pueden arrojar luz sobre los procesos más rápidos que ocurren en la naturaleza con una velocidad de obturación que dura solo un femtosegundo, equivalente a una millonésima de mil millonésima de segundo.

Sin embargo, en estas escalas de tiempo minúsculas, Es extremadamente difícil sincronizar el pulso de rayos X que provoca una reacción en la muestra, por un lado, y el pulso láser que lo 'observa', por el otro. Este problema se llama fluctuación de tiempo, y es un obstáculo importante en los esfuerzos en curso para realizar experimentos con resolución temporal en XFEL con una resolución cada vez más corta.

Ahora, un gran equipo de investigación internacional que involucra a colaboradores del MPSD y DESY en Hamburgo, el Instituto Paul Scherrer en Suiza, y otras instituciones en siete países ha desarrollado un método para solucionar este problema en los XFEL y ha demostrado su eficacia midiendo un proceso de desintegración fundamental en el gas neón. El trabajo ha sido publicado en Física de la naturaleza .

Muchos sistemas biológicos, y algunos no biológicos, sufren daños cuando son excitados por un pulso de rayos X de un XFEL. Una de las causas del daño es el proceso conocido como descomposición de Auger. El pulso de rayos X expulsa fotoelectrones de la muestra, conduciendo a su reemplazo por electrones en las capas externas. A medida que estos electrones externos se relajan, liberan energía que luego puede inducir la emisión de otro electrón, conocido como electrón Auger. El daño por radiación es causado tanto por los intensos rayos X como por la emisión continua de electrones Auger, que puede degradar rápidamente la muestra. Medir el tiempo de esta desintegración ayudaría a evadir el daño por radiación en experimentos que estudian diferentes moléculas. Además, La descomposición de la barrena es un parámetro clave en los estudios de exóticos, estados altamente excitados de la materia, que solo se puede investigar en los XFEL.

Ordinariamente, La fluctuación de tiempo parecería excluir estudios con resolución temporal de un proceso tan corto en un XFEL. Para evitar el problema del jitter, el equipo de investigación ideó un proyecto pionero, enfoque altamente preciso y lo usó para trazar la descomposición de Auger. La técnica, apodado raya de attosegundos autorreferenciada, se basa en mapear los electrones en miles de imágenes y deducir cuándo se emitieron en función de las tendencias globales de los datos. "Es fascinante ver cómo nuestra mejora de una técnica que se desarrolló originalmente para la caracterización de pulsos de rayos X en láseres de electrones libres encuentra nuevas aplicaciones en experimentos científicos ultrarrápidos, "dice el coautor Christopher Behrens, investigador del grupo de investigación de fotones FLASH de DESY.

Para la primera aplicación de su método, el equipo usó gas neón, donde los tiempos de decaimiento se han inferido en el pasado. Después de exponer tanto los fotoelectrones como los electrones Auger a un pulso láser externo 'rayado', los investigadores determinaron su energía cinética final en cada una de las decenas de miles de mediciones individuales. Crucialmente, en cada medida, los electrones Auger siempre interactúan con el pulso láser en franjas un poco más tarde que los fotoelectrones desplazados inicialmente, porque se emiten más tarde. Este factor constante forma la base de la técnica. Al combinar tantas observaciones individuales, el equipo pudo construir un mapa detallado del proceso físico, y de ese modo determinar el retardo de tiempo característico entre la foto y la emisión de barrena.

Autor principal Dan Haynes, estudiante de doctorado en el MPSD, dice:"Las rayas autorreferenciadas nos permitieron medir el retraso entre la ionización de rayos X y la emisión de barrena en gas neón con una precisión de subfemtosegundos, a pesar de que la fluctuación de tiempo durante el experimento estuvo en el rango de los cien femtosegundos. Es como intentar fotografiar el final de una carrera cuando el obturador de la cámara puede activarse en cualquier momento en los últimos diez segundos ".

Además, las mediciones revelaron que la fotoionización y la posterior relajación y desintegración de Auger deben tratarse como un solo proceso unificado en lugar de un proceso de dos pasos en la descripción teórica de la desintegración de Auger. En estudios anteriores de resolución temporal, la decadencia había sido modelada de manera semiclásica.

Sin embargo, en las condiciones presentes en estas mediciones en LCLS, y en los XFEL en general, este modelo resultó inadecuado. En lugar de, Andrey Kazansky y Nikolay Kabachnik, los teóricos colaboradores en el proyecto, aplicó un modelo totalmente mecánico-cuántico para determinar la vida útil fundamental de la desintegración de Auger a partir del retraso observado experimentalmente entre la ionización y la emisión de Auger.

Los investigadores tienen la esperanza de que las rayas autoreferenciadas tengan un impacto más amplio en el campo de la ciencia ultrarrápida. Esencialmente, la técnica permite la espectroscopia tradicional de rayas de attosegundos, anteriormente restringido a fuentes de mesa, que se extenderá a los XFEL en todo el mundo a medida que se acerquen a la frontera de attosegundos. De este modo, el rayado autoreferenciado puede facilitar una nueva clase de experimentos que se benefician de la flexibilidad y la intensidad extrema de los XFEL sin comprometer la resolución del tiempo.