Comparación de la dinámica de espín 5d6s y 4f en gadolinio y terbio. Paneles superiores:modelo de giro con resolución orbital. Las flechas amarillas representan el flujo de energía desde los electrones excitados por láser hacia la red (Gep) y hacia los sistemas de espín 5d y 4f. Observe los diferentes acoplamientos 4f de espín a red α4f en (A) Tb (J =L + S =6, L =3) y (B) Gd (J =S =7/2, L =0). A diferencia de, Las constantes de intercambio inter e intraatómico (Jij y Jintra) son de magnitud comparable. Paneles inferiores:Ilustración de la dinámica de espín 5d6s y 4f aproximadamente 1 ps después de la excitación láser. Mientras que en (B), los giros 4f (flechas amarillas) están fuertemente excitados por movimientos de celosía e inclinados con respecto a Mz, en un), permanecen fríos y alineados a lo largo de la dirección de magnetización Mz. Los giros de 5d6s (flechas rojas) se acoplan adicionalmente a los electrones de valencia α5d ópticamente excitados y, por lo tanto, tiemblan alrededor de los momentos 4f. Crédito: Avances de la ciencia , doi:10.1126 / sciadv.abb1601
El magnetismo de tierras raras está dominado por electrones 4f localizados, en relación con los metales de transición internos (que se componen principalmente de lantánidos) y no pueden excitarse directamente a través de un pulso de láser óptico. Como resultado, La desmagnetización ultrarrápida de metales de tierras raras implica un proceso distinto en contraste con otros elementos de la tabla periódica. Durante la desmagnetización de metales de tierras raras, Los investigadores involucran la excitación de magnones, una cuasipartícula, visto como una onda de espín cuantificada. En un nuevo informe ahora publicado en Avances de la ciencia , B. Frietsch y un equipo de científicos multidisciplinarios en física, astronomía, matemáticas y supercomputación en Alemania, Suecia y la República Checa, desenmarañó la dinámica ultrarrápida de los momentos magnéticos de las bandas de valencia 5d6s y 4f en el metal terbio (Tb) utilizando espectroscopía de fotoemisión resuelta en el tiempo. Según los resultados de la desmagnetización, establecieron el acoplamiento de espines 4f a la estructura reticular a través del impulso orbital para proporcionar un mecanismo esencial que impulsa la dinámica de magnetización en materiales técnicos con fuerte anisotropía magnética.
Comprender los fenómenos de giro ultrarrápido
Un objetivo fundamental de la física de la materia condensada es comprender la naturaleza de los fenómenos de espín ultrarrápido en condiciones de fuerte desequilibrio. Cuando los investigadores excitan un material usando un pulso óptico de femtosegundos, los electrones de valencia se desequilibran dentro de la duración del pulso láser. Los electrones de valencia normalmente residen en una capa externa de un átomo asociado y pueden participar en un enlace químico. En el período de tiempo en el que el sistema alcanza el equilibrio térmico entre los electrones excitados, sistemas de celosía y giro, el medio pasa por un estado transitorio de desequilibrio durante un breve período. Fenómenos previamente desconocidos pueden ocurrir durante este estado, hasta ahora no registrado bajo equilibrio térmico del sistema magnético.
El distinto comportamiento de desequilibrio de los sistemas de espín, por lo tanto, presenta una oportunidad para comprender los acoplamientos decisivos entre electrones, fonones y espines que impulsan la dinámica de magnetización después de la excitación láser de femtosegundos. Los científicos habían establecido previamente la desmagnetización ultrarrápida del níquel e incluso propusieron mecanismos de acoplamiento espín-rejilla en relación con los metales de tierras raras. En este trabajo, Frietsch y col. películas preparadas del metal terbio de las tierras raras con un espesor de 10 nm para experimentos de espectros de fotoemisión resueltos en ángulo (ARPES), donde combinaron una línea de luz de generación de armónicos de orden superior (HHG) con una estación terminal de vacío ultra alto y utilizaron láser de infrarrojo cercano (NIR) como pulso de bombeo con sus armónicos como pulso de sonda para comprender los fenómenos de espín.
Espectros de fotoemisión de banda de valencia y MLD de Tb a 90 K. Espectros ARPES sondeados con luz p-polarizada para direcciones de magnetización opuestas en el plano (rojo y azul) en emisión normal ϑ =0∘. El espectro de diferencia con relleno gris resalta el MLD, que se evaluó para el componente de giro 8S7 / 2. La energía de enlace de las bandas de valencia 5d de espín minoritario (↓) y mayoritario (↑) (VB) y la división del intercambio se extrajeron en ϑ =8∘. Crédito: Avances de la ciencia , doi:10.1126 / sciadv.abb1601 
Los científicos utilizaron dicroísmo lineal magnético (MLD) en espectros de fotoemisión resueltos en ángulo (ARPES), que era comparable al efecto Kerr magneto-óptico. La señal MLD fue proporcional a la magnetización de la muestra durante el equilibrio térmico. Cuando compararon el dicroísmo lineal magnético de los componentes de bajo y alto espín de Tb, no observaron una diferencia significativa. Para comprender la dinámica de magnetización con Tb, por lo tanto, los científicos compararon los momentos 5d y 4f con los resultados previamente informados sobre gadolinio (Gd), otro metal de tierras raras. Frietsch y col. Condujo experimentalmente al sistema magnético fuera de equilibrio y combinó las mediciones de la división del intercambio de bandas de valencia y el dicroísmo lineal magnético para comprender la dinámica de los giros 5d y 4f. Cuando compararon la dinámica orbital-resuelta de los momentos 5d y 4f en los dos metales de tierras raras Gd y Tb, la excitación óptica pareció actuar más rápida y eficientemente para Tb en comparación con el subsistema de espín 5d de Gd.
Dinámica de magnetización de momentos itinerantes 5d y localizados 4f en los metales de tierras raras Gd y Tb. Los paneles superiores muestran la respuesta de la división del intercambio de la banda de valencia 5d, y los paneles inferiores muestran el MLD transitorio del nivel 4f para (A) Gd y (B) Tb, respectivamente. Las barras de error en los últimos puntos de datos muestran 2 SD. Las líneas continuas son el resultado de nuestras simulaciones de dinámica de espín resueltas en órbitas utilizando parámetros de entrada ab initio para Jij y Jintra. En los paneles inferiores, se muestra la magnetización reducida calculada. En los paneles superiores, la dinámica calculada de los momentos magnéticos 5d se convierte en la división del intercambio transitorio mediante los cálculos de los primeros principios. Crédito: Avances de la ciencia , doi:10.1126 / sciadv.abb1601
Acoplamiento espín-fonón
Para comprender mejor las opiniones cualitativas reveladas en el estudio, el equipo analizó la dinámica de magnetización con un modelo de espín resuelto en órbita. Durante los experimentos, Frietsch y col. excitó la dinámica de espín 5d y 4f utilizando fluctuaciones térmicas del sistema de electrones y un baño de calor de fonones. Determinaron la dinámica de magnetización de ambos metales acoplando el subsistema de espín 4f total al sistema fonónico. Mientras que un fuerte acoplamiento espín-fonón apoyó la dinámica ultrarrápida de femtosegundos (una cuadrillonésima parte de un segundo) en Tb, El acoplamiento débil de espín-fonón condujo a una dinámica de picosegundos más lenta (una billonésima de segundo) del momento magnético 4f en Gd.
A diferencia de, el equipo notó el momento magnético 5d para mostrar una respuesta ultrarrápida en ambos metales, ya que los electrones de la banda de valencia estaban acoplados al sistema 4f y directamente excitados por el pulso láser en este caso. El momento magnético 5d de Tb casi fue paralelo a la dinámica ultrarrápida del momento magnético 4f mucho mayor del metal. La disposición no colineal de los dos momentos en el sitio representó los diferentes grados de excitación de los subsistemas de espín 5d y 4f. Los datos de simulación de la dinámica de espín coincidieron con el trabajo experimental.
Ab initio calculó la densidad parcial y total de estados de Tb. Un orbital de minoría de espín 4f ocupado se encuentra a una energía de enlace de 3 eV, Los estados 4f ocupados por la mayoría de espines se encuentran en 7-8 eV de energía de enlace, y la variedad de estados 4f desocupados se encuentra por encima de la energía de Fermi EF. Los estados 5d con polarización de espín forman una banda ancha de varios eV cerca de la energía de Fermi. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abb1601.
El resultado
De este modo, Las mediciones de la bomba-sonda revelaron dinámicas de desmagnetización ultrarrápida muy diferentes para los metales de tierras raras terbio (Tb) y gadolinio (Gd). Mientras tanto, el momento de giro 5d y el momento 4f localizado en Tb demostraron constantes de desintegración notablemente similares. El comportamiento peculiar entre Tb y Gd permitió a los investigadores precisar un mecanismo esencial para la dinámica de magnetización ultrarrápida al acoplar el espín 4f a la red a través del momento orbital. lo que condujo a excitaciones ultrarrápidas de magnones. Para obtener una mayor perspectiva de su trabajo, el equipo comparó los resultados con experimentos previos sobre desmagnetización.
Utilizando espectroscopía fotoelectrónica de resolución temporal y angular, B. Frietsch y sus colegas registraron la división del intercambio de bandas de valencia y el dicroísmo lineal magnético 4f para comprender la dinámica de espín fundamentalmente diferente de dos metales de tierras raras (Tb y Gd). Los resultados destacan las interacciones de celosía como un ingrediente decisivo para comprender la conmutación óptica a microescala en metales de tierras raras.
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