En colaboración con investigadores de Estados Unidos, China y Países Bajos, el Dr. Zhenhua Zeng y el profesor Jeffrey Greeley de la Escuela Davidson de Ingeniería Química han avanzado en la investigación y el diseño de catalizadores mediante la exploración de sitios activos.
Sus hallazgos no solo ofrecen perspectivas valiosas sobre reactividad catalítica previa y estudios de sitios activos, sino que también pronostican el desarrollo de nuevos catalizadores con un rendimiento notablemente mejorado.
El uso de catalizadores heterogéneos en reacciones químicas está muy extendido, entendiendo que la alta actividad catalítica se produce sólo en sitios superficiales específicos. "La determinación de la estructura molecular de los sitios activos catalíticos es un objetivo central y de larga data de la ciencia de la catálisis. La investigación actual identifica y clasifica estos sitios activos a través de distintos motivos de superficie, como escalones y terrazas.
"Esta categorización a menudo simplifica demasiado la complejidad de la identificación de sitios activos, lo que puede llevar a una clasificación incierta de los sitios activos y a predicciones incorrectas de la actividad catalítica. Por lo tanto, esta identificación errónea obstaculiza las oportunidades para el diseño de catalizadores", afirmó el profesor Greeley.
Publicado en Naturaleza , el artículo "Reactividad específica del sitio de superficies escalonadas de Pt impulsadas por la liberación de tensiones" revela una solución para la categorización excesivamente simplificada:reactividad específica del sitio atómico impulsada por la liberación de tensiones superficiales, que a menudo se pasaba por alto en el proceso de clasificación actual.
"Este estudio demuestra la existencia de una clase fundamentalmente nueva de sitios activos, compuestos por diversas estructuras superficiales acopladas por campos extendidos de tensión y deformación en la superficie del catalizador, que pueden conducir a nuevos e interesantes catalizadores para pilas de combustible y dispositivos electroquímicos relacionados", dijo Greeley. .
Utilizando superficies escalonadas de Pt(111) y la reacción de reducción de oxígeno (ORR) en pilas de combustible como ejemplos, el artículo muestra que la liberación de tensión en la superficie produce campos de tensión no homogéneos, lo que conduce a estructuras electrónicas distintas y a reactividad para los átomos de terraza con coordinación local idéntica. P>
Además, los átomos de la terraza que rodean los escalones pueden experimentar un aumento hasta 50 veces mayor que los átomos en el centro de la terraza, lo que hace que algunas áreas de la terraza experimenten una actividad ORR mayor o menor. Los investigadores concluyeron que la capacidad de controlar la reactividad de la ORR alterando el ancho de las terrazas o regulando la tensión externa abre nuevas puertas para el diseño de catalizadores.
"Nuestro trabajo desafía la suposición convencional de reactividad uniforme entre sitios atómicos con entornos locales idénticos, revelando una reactividad distinta inducida incluso por imperfecciones menores", afirmó Zeng.
"Este artículo proporciona información a escala atómica sobre los sitios activos de las superficies escalonadas de Pt, centrándose particularmente en su papel en las pilas de combustible de hidrógeno. Esta comprensión fundamental no sólo proporciona información convincente sobre experimentos anteriores, sino que también predice nuevos catalizadores con un rendimiento significativamente mejorado". P>
Los hallazgos generados por esta investigación permiten una nueva lente a través de la cual los investigadores ven los sitios atómicos catalíticamente activos y los principios que rigen el diseño de catalizadores heterogéneos.
El colaborador, el profesor Marc Koper de la Universidad de Leiden, afirmó:"Este trabajo es un bello ejemplo de cómo una colaboración dedicada entre experimentos y cálculos de alta calidad puede aportar una visión única de un problema de larga data en la electrocatálisis de superficies:cómo y si la tensión superficial local puede influir en la reactividad química. Estoy encantado de haber sido parte de este esfuerzo de colaboración."
Más información: Guangdong Liu et al, Reactividad específica del sitio de superficies de Pt escalonadas impulsadas por la liberación de tensiones, Naturaleza (2024). DOI:10.1038/s41586-024-07090-z
Proporcionado por la Universidad Purdue
