El análisis a escala atómica de los entornos locales para las especies de hidroxilo es esencial para revelar la actividad catalítica intrínseca de las zeolitas y guiar el diseño de catalizadores de alto rendimiento. Sin embargo, muchos factores desfavorables impiden el esclarecimiento de sus estructuras finas, como la baja cantidad, la propiedad metaestable, la similitud estructural, el entorno de enlaces de hidrógeno y la naturaleza desordenada de largo alcance.

Recientemente, un equipo de investigación dirigido por el Prof. Hou Guangjin y el Prof. Chen Kuizhi del Instituto Dalian de Física Química (DICP) de la Academia China de Ciencias (CAS) desentrañó la estructura precisa de los grupos hidroxilo complejos en las zeolitas con un conjunto completo de acoplamiento de desarrollo propio editado ¹ H- ¹⁷ O métodos de resonancia magnética nuclear (RMN) de estado sólido. El estudio fue publicado en el Journal of the American Chemical Society .

Los ¹⁷ O la RMN de estado sólido sería un candidato para mejorar la precisión analítica de las zeolitas si pudiera superar las dificultades técnicas relacionadas con la abundancia natural extremadamente baja, la baja relación giromagnética y la naturaleza cuadrupolar de las ¹⁷ O isótopo. Por lo tanto, los investigadores emplearon un novedoso ¹⁷ Método de enriquecimiento con O y desarrolló una serie de ¹⁷ Secuencias de pulsos de edición espectral basadas en O-NMR, lo que les permite mejorar la resolución espectral y abordar las estructuras protónicas sutiles dentro de las zeolitas.

La identificación precisa y de alta resolución de las especies se atribuyó al abordaje integral de una interacción de RMN a menudo descuidada y no deseada, a saber, la interacción cuadrupolar-dipolar de segundo orden entre términos (interacción de segundo QD), que de hecho fue útil para obtener información invaluable. sobre estructuras de zeolita.

Además, los investigadores probaron cuantitativamente las proximidades de Al···H, O···H dentro de rangos de enlaces únicos y múltiples, y determinaron de forma semicuantitativa las tasas de disociación de protones de hidroxilo como el sitio ácido de Brønsted. Revelaron el entorno local a escala atómica de los restos catalíticamente importantes de Al-OH y Si-OH.

Las técnicas de RMN desarrolladas en este estudio podrían aplicarse aún más para proporcionar análisis de alta resolución de estructuras protónicas sutiles en otras circunstancias, como superficies de óxido metálico, estructuras organometálicas y biomateriales. "Nuestro estudio puede proporcionar una estrategia genérica para el análisis de alta resolución de las estructuras protónicas sutiles en zeolitas con ¹⁷ O RMN de estado sólido", dijo el profesor Hou.