Los científicos de materiales tienen como objetivo identificar la disposición atómica de las perovskitas híbridas (RPP) 2D de Ruddlesden-Popper utilizando imágenes no invasivas; sin embargo, el proceso es desafiante debido a la naturaleza aislante y la suavidad de las capas orgánicas. En un nuevo informe publicado ahora en Science Advances , Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh y Kai Leng, y un equipo de científicos en física, química y materiales de la Universidad Nacional de Singapur y la Universidad Palacky de la República Checa, demostraron imágenes con resolución sub-angstrom de capas orgánicas blandas y marcos inorgánicos en un cristal bidimensional de perovskita de haluro de plomo. El equipo logró esto utilizando microscopía de túnel de barrido y microscopía de fuerza atómica sin contacto respaldada con simulaciones teóricas. Los resultados de la microscopía de efecto túnel revelaron la reconstrucción atómica de la red inorgánica de haluro de plomo y la composición del cristal, mientras que la microscopía de fuerza atómica proporcionó una visualización indiscutible de la superficie de los materiales y las interacciones de unión con la red inorgánica. El método conjunto permitió a los científicos obtener imágenes a escala atómica y el potencial electrostático del material para revelar canales alternativos de electrones y agujeros cuasi 1-D en los límites gemelos vecinos.

Perovskitas híbridas de Ruddlesden-Popper (RPP)

El equipo de investigación describió las perovskitas híbridas bidimensionales como una plataforma notable para aplicaciones de dispositivos optoelectrónicos. Atribuyeron la productividad de la plataforma a un estrecho vínculo entre las propiedades excitónicas y las estructuras de pozos cuánticos de capas orgánicas aislantes blandas intercaladas entre estructuras inorgánicas conductoras de haluro de plomo. La presencia de bidimensionalidad condujo a la aparición de muchos fenómenos cuánticos, al tiempo que mejoró significativamente la estabilidad química y fotográfica y la capacidad de ajuste de las propiedades optoelectrónicas. Sobre la base de los efectos dieléctricos y cuánticos únicos, Telychko et al establecieron las perovskitas como una clase prometedora de materiales para aplicaciones optoelectrónicas de próxima generación. El equipo mostró cómo la relajación estructural de las redes inorgánicas de las perovskitas 2D conduce a la aparición de una variedad de propiedades de materiales a escala atómica en las perovskitas híbridas que hasta ahora habían quedado sin estudiar. Para comprender la influencia de la arquitectura reticular en las propiedades inherentes de interés, al principio utilizaron microscopía de túnel de barrido y microscopía electrónica de transmisión de barrido, pero dado que algunos de estos métodos podrían causar daños estructurales a través de colisiones de perovskitas con el haz energético. Telychko y otros utilizaron avances recientes en imágenes de microscopía de fuerza atómica sin contacto (nCAFM) basadas en diapasón (qPlus) con una punta funcionalizada con monóxido de carbono para estudios de resolución atómica. Los métodos proporcionaron una herramienta ideal para obtener imágenes no invasivas a escala subanangstrom de los cristales de perovskita y sus capas orgánicas aislantes.

Telychko et al seleccionaron la familia de perovskitas de plomo-yodo para el proceso de imagen combinado y describieron la familia de perovskitas a través de una fórmula química general. El equipo exfolió mecánicamente los cristales de perovskita a granel para producir escamas de una sola capa y de pocas capas para facilitar el proceso de creación de imágenes. Utilizando STM (microscopía de túnel de barrido) representativa, los investigadores obtuvieron un patrón periódico similar a un dímero. Por el contrario, notaron que las imágenes obtenidas con voltajes de polarización negativa contienen abundantes características borrosas, debido a la inestabilidad de las imágenes de los cationes orgánicos.

Mediciones de microscopía de fuerza atómica sin contacto (ncAFM)

Para superar el desafío de las imágenes no invasivas, el equipo luego utilizó imágenes de microscopía de fuerza atómica sin contacto (ncAFM) de la superficie de perovskita para revelar características "en forma de flecha" y revelar la geometría de los cationes orgánicos de butilamonio constituyentes (denotados BA ⁺ ). Los investigadores revelaron estas características junto con la arquitectura de celosía octaédrica inorgánica subyacente a través de imágenes no invasivas de estructuras de perovskita en cuasi-3D. El equipo obtuvo una visión más profunda del origen de la disposición única de los cationes al realizar la teoría funcional de la densidad a gran escala y los cálculos de van der Waals de la perovskita a baja temperatura para validar la estructura atómica de la perovskita. De esta manera, Telychko et al observaron por primera vez los límites gemelos cuasi-1D de la composición del dominio gemelo de los cristales de perovskita. Verificaron la composición del dominio gemelo realizando mediciones de microscopía de fuerza con sonda Kelvin para obtener nuevos conocimientos cuantitativos sobre la composición del dominio a nanoescala. Los resultados revelaron el potencial electrostático polarizado a través de límites gemelos por primera vez para permitir la propagación de excitones a larga distancia para mejorar el rendimiento de los dispositivos fotovoltaicos y optoelectrónicos basados ​​en perovskita.

De esta manera, Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh, Kai Leng y sus colegas combinaron microscopía de túnel de barrido (STM) y mediciones de microscopía de fuerza atómica sin contacto (ncAFM) para identificar con precisión la configuración del estado fundamental y la microestructura de las perovskitas híbridas de Ruddlesden-Popper. (RPP). El método de imágenes STM resolvió la reconstrucción atómica similar a un dímero de la red de haluro de plomo inorgánico subyacente, mientras que ncAFM facilitó la visualización de los cationes superficiales. El equipo validó los resultados de las imágenes combinadas con los cálculos de la teoría funcional de la densidad, el trabajo proporcionó detalles de las estructuras atómicas y la distribución del potencial electrostático en el dominio gemelo. Los resultados tienen varias implicaciones para el rendimiento optoelectrónico de las películas de perovskita 2D. Usando el método de imagen combinado y, más específicamente, confiando en ncAFM, el equipo afianzó un tremendo potencial para la imagen no invasiva de una amplia gama de materiales funcionales híbridos orgánicos-inorgánicos blandos. La combinación sinérgica de métodos puede facilitar una visión más profunda de los fenómenos optoelectrónicos técnicamente relevantes. + Explora más

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