Gráficamente abstracto. Crédito:Ciencia y tecnología ambientales (2022). DOI:10.1021/acs.est.1c08666
Un equipo de investigación dirigido por el Prof. Cao Hongbin del Instituto de Ingeniería de Procesos (IPE) de la Academia de Ciencias de China ha revelado el mecanismo de reacción catalítica de O3 activación y oxígeno singlete ( 1 O2 ) generación en nanocarbonos defectuosos dopados con N.
Este trabajo fue publicado en Environmental Science &Technology el 26 de mayo.
La ozonización catalítica es prometedora para la purificación del agua debido a su excelente rendimiento en la reducción de contaminantes, que generalmente se basa en la conversión eficiente de O3 en especies reactivas de oxígeno. Sin embargo, el mecanismo de reacción de la ozonización catalítica sigue sin estar claro.
En este estudio, los investigadores eligieron ocho configuraciones representativas de nanocarbonos defectuosos dopados con N (N-DNC) y 10 sitios activos, y mapearon sistemáticamente el O3 procesos de descomposición en estos sitios activos mediante cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).
Descubrieron que O3 podría descomponerse en una especie de oxígeno atómico adsorbido (Oads ) y un 3 O2 en los sitios activos. Los Oanuncios no solo puede actuar como un iniciador para generar especies reactivas de oxígeno, sino que también ataca directamente a los compuestos orgánicos en sitios parciales.
En el sitio N y el sitio C del N4 V2 (N tetrapiridínico con dos vacantes) y el sitio N piridínico en el borde, O3 podría activarse en 1 O2 además de 3 O2 . El N4 V2 Se prevé que el sistema tenga la mejor actividad entre los N-DNC estudiados, dijo el Dr. Yu Guangfei del IPE.
Además, según los resultados de DFT, los modelos de aprendizaje automático se utilizaron para correlacionar el O3 actividad de activación con las propiedades locales y globales de las superficies del catalizador. Entre varios modelos, XGBoost se desempeñó mejor, siendo el descriptor dual condensado la característica más importante.
"Esta contribución no solo proporciona información sobre el mecanismo molecular del proceso de ozonización catalítica en N-DNC, sino que también demuestra el poder de combinar el cálculo DFT con el aprendizaje automático para predecir el rendimiento catalítico de nuevos materiales", dijo el profesor Xie Yongbing de IPE. "Este enfoque se puede ampliar para buscar y diseñar catalizadores eficientes para aplicaciones ambientales y de otro tipo". Ozonización catalítica heterogénea:un método prometedor para la purificación del agua
