El cálculo teórico se ha convertido en un enfoque indispensable para revelar la termodinámica y la cinética de la catálisis. La estrategia computacional estática es el enfoque más popular en catálisis teórica, en el que la termodinámica y la cinética de la reacción se evalúan en función de algunas geometrías estacionarias a temperatura cero y algunos modelos de mecánica estadística ideal.

Por lo tanto, la precisión del enfoque estático ampliamente utilizado está limitada por la compatibilidad entre los modelos ideales y las condiciones realistas. En comparación, la simulación de dinámica molecular ab initio (AIMD) es un enfoque bien probado que va más allá de los estados estacionarios estáticos. Sin embargo, es muy difícil obtener una termodinámica y una cinética convergentes debido al costo computacional significativamente alto para simulaciones a escalas de tiempo largas.

En un estudio reciente publicado en Chinese Chemical Letters , el Prof. Chen Jun y el Prof. Chen Zhening del grupo del Prof. Zhuang Wei en el Instituto de Investigación de la Estructura de la Materia de Fujian de la Academia de Ciencias de China propusieron una estrategia computacional dinámica altamente eficiente para el cálculo de la termodinámica y la cinética en catálisis heterogénea en la combinación de simulaciones de superficie de energía potencial eficiente (PES) y dinámica molecular (MD).

Utilizando CO quimisorbido en la superficie de Ru(0001) como sistema catalítico modelo ilustrativo, los investigadores lograron una MD a gran escala de tiempo a nivel de microsegundos, y el PES ajustado a la red neuronal mostró una alta eficiencia.

Obtuvieron termodinámica y cinética confiables dependientes de la temperatura en cada una de las siete temperaturas diferentes que van desde 300 a 900 K, lo que va más allá del popular enfoque estático y de la teoría del estado de transición, proporcionando una descripción más precisa de los procesos catalíticos en condiciones realistas.

Además, los investigadores indicaron que la estrategia computacional dinámica basada en simulaciones PES y MD eficientes está fácilmente disponible como un enfoque preciso pero eficiente para evaluar la termodinámica y la cinética precisas de los procesos catalíticos en condiciones realistas. Los resultados se pueden utilizar como un punto de referencia importante para el estudio posterior de protocolos dinámicos para catálisis heterogénea.

Este estudio demuestra claramente la eficiencia y confiabilidad de la estrategia computacional dinámica basada en simulaciones eficientes de PES y MD, que se espera sea una herramienta poderosa para el cálculo estadístico de la termodinámica y la cinética en catálisis, junto con los enfoques de muestreo mejorados adecuados cuando sea necesario. + Explora más

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