Este estudio fue dirigido por el Prof. Shaodong Zhou (Facultad de Ingeniería Química y Biológica, Universidad de Zhejiang) y el Prof. Xiao-Nan Wu (Departamento de Química, Universidad de Fudan). Los experimentos se realizaron utilizando un espectrómetro de masas con trampa de iones equipado con un ion de expansión supersónica de vaporización láser combinado con cálculos de química cuántica.

Curiosamente, en las condiciones empleadas dos isómeros de [IrC₄ H₂ ] ⁺ coexisten con diferentes reactividades, una de ellas solo activa metano mientras que la otra es únicamente reactiva con agua para producir CO. Aparentemente, al variar los patrones de coordinación, el centro Ir adquiere capacidades bastante distintas de mediar en los procesos de ruptura y formación de enlaces. La reactividad hacia el metano depende principalmente de la orientación orbital, mientras que la aromaticidad π del complejo de reacción es importante para la conversión de agua.

"Debido a la compleja estructura superficial y composición de los catalizadores, es de gran importancia correlacionar la estructura electrónica del centro activo con sus reactividades. Como modelo ideal para estudiar el mecanismo de reacción estrictamente a nivel molecular, la reacción en fase gaseosa puede ser llevado a cabo bajo las condiciones que excluyen la interferencia del entorno externo y, siendo bien repetible. Combinado con el cálculo químico cuántico, puede ayudarnos a comprender profundamente el mecanismo de reacción e implementar el diseño racional de catalizadores de alto rendimiento ", dice Zhou.

Por lo tanto, surgen algunas implicaciones para el diseño de catalizadores Ir para el reformado con vapor de metano:1) se esperan más huecos de electrones en las órbitas d (probablemente inducidos por la polarización local) por el bien del H₃ inicial activación de CH; 2) en la interacción del centro Ir con el CH₄ /H₂ O molécula, un aumento de la aromaticidad local desfavorece una mayor transformación, mientras que un aumento de la antiaromaticidad local es indicativo de una mayor activación del enlace; el aumento tanto de la aromaticidad como de la antiaromaticidad puede ser más evidente para el agua.

La investigación fue publicada en Science China Chemistry . + Explora más

Comprender la aromaticidad en la catálisis para desbloquear nuevas oportunidades