El uranio puede preferir estar en estados de oxidación metaestable (es decir, α-UO 3 ) que tienen presiones de vapor más altas que las formas refractarias (es decir, UO 2 ) dependiendo de la abundancia de oxígeno en el entorno circundante y la rapidez del proceso de condensación del vapor. Crédito:Laboratorio Nacional Lawrence Livermore
Los modelos predictivos que describen el destino y el transporte de materiales radiactivos en la atmósfera después de un incidente nuclear (explosión o accidente del reactor) suponen que las partículas que contienen uranio alcanzarían el equilibrio químico durante la condensación del vapor.
En un nuevo estudio, financiado por la Oficina de Investigación y Desarrollo de No Proliferación Nuclear de Defensa (DNN R&D) dentro de la Administración Nacional de Seguridad Nuclear del Departamento de Energía de EE. UU. y la Subvención de Ciencias Básicas de la Agencia de Reducción de Amenazas de Defensa (DTRA) del Departamento de Defensa de EE. UU. Los investigadores del Laboratorio Nacional Lawrence Livermore (LLNL) y la Universidad de Illinois en Urbana-Champaign (UIUC) demostraron que los procesos impulsados cinéticamente en un sistema de temperatura que disminuye rápidamente pueden resultar en desviaciones sustanciales del equilibrio químico. Esto puede hacer que el uranio se condense en estados de oxidación metaestable que tienen presiones de vapor diferentes a las de los óxidos termodinámicamente favorecidos. afectando significativamente el transporte de uranio.
"Este nuevo estudio mejorará nuestra capacidad para predecir el transporte multifásico de uranio en escenarios de incidentes nucleares, "dijo el científico investigador de LLNL Batikan Koroglu, autor principal de un artículo que aparece en Química analítica .
Los procesos físicos y químicos que ocurren durante la condensación de una bola de fuego nuclear se aproximan utilizando modelos de lluvia radiactiva. Estos modelos generalmente asumen que los elementos atomizados calentados a temperaturas extremadamente altas alcanzarán un estado de equilibrio químico a medida que la bola de fuego se enfría y se formarán óxidos termodinámicamente favorecidos una vez que la temperatura descienda por debajo de sus puntos de ebullición. Se supone que el óxido de uranio se condensa en su forma más estable después de enfriarse por debajo de su temperatura de ebullición.
Sin embargo, Los patrones de condensación observados en las muestras de lluvia radiactiva revelan que una fracción del uranio se "retiene" en la fase de vapor en relación con los actínidos refractarios y los productos de fisión.
"Este trabajo proporciona el primero, conocimientos experimentales detallados capaces de ayudar a explicar el problema de larga data de por qué el uranio puede exhibir variaciones en el comportamiento volátil durante la condensación de la bola de fuego nuclear; es una gran primicia, "dijo el científico nuclear de LLNL, Kim Knight, investigador principal del esfuerzo de I + D de DNN.
El equipo de investigación sintetizó nanopartículas de óxido de uranio utilizando un reactor de flujo de plasma en condiciones controladas de temperatura. presión y concentración de oxígeno. También desarrollaron un diagnóstico basado en láser para detectar partículas de óxido de uranio a medida que se formaban dentro del reactor de flujo. Usando este enfoque, los investigadores reunieron pruebas experimentales directas de un cambio en la composición molecular de los condensados de óxido de uranio en función de la concentración de oxígeno. Según los investigadores, Estos resultados indican que se requieren modelos cinéticos para describir completamente el transporte de uranio después de los incidentes nucleares.
"Nuestra colaboración con UIUC es parte de un proyecto de ciencia básica DTRA y nos permite modelar los datos obtenidos de nuestro reactor de flujo de plasma, que es un instrumento único desarrollado aquí en el laboratorio, "dice el investigador principal de LLNL DTRA Harry Radousky. Los resultados experimentales se comparan con el modelo cinético de UIUC que describe la oxidación en fase plasmática del uranio. La comparación destaca la competencia entre la cinética de la oxidación en fase gaseosa del uranio y la nucleación de nanopartículas de óxido de uranio.