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Conversión electroquímica de dióxido de carbono (CO 2 ) en combustibles y materias primas con valor añadido, idealmente si funciona con electricidad renovable, proporciona una ruta para reducir las emisiones de gases de efecto invernadero y, al mismo tiempo, cerrar el ciclo del carbono. En el presente, el diseño racional y la síntesis controlable de catalizadores más eficientes, combinado con la comprensión del mecanismo catalítico, para lograr la aplicación industrial de CO 2 La tecnología de reducción eléctrica se ha convertido en el foco y la dificultad de la investigación.
Recientemente, un equipo dirigido por el profesor YU Shuhong y el profesor GAO Minrui de la Universidad de Ciencia y Tecnología de China (USTC) de la Academia de Ciencias de China (CAS) desarrolló una estrategia de calentamiento por microondas para sintetizar una nanoestructura de calcogenuro de metal de transición que cataliza eficientemente el CO 2 electrorreducción a monóxido de carbono (CO). Estos resultados fueron publicados en Angewandte Chemie y el Revista de la Sociedad Química Estadounidense .
Un desafío considerable en la conversión de CO 2 en combustibles útiles proviene de la activación de CO 2 para co 2 - u otros intermedios, que a menudo requiere catalizadores metálicos preciosos, altos sobrepotenciales, y / o los aditivos de electrolitos (p. ej., líquidos iónicos).
En este estudio, los investigadores informaron sobre una estrategia de calentamiento por microondas para sintetizar una nanoestructura de calcogenuro de metal de transición que cataliza eficientemente el CO 2 electrorreducción a CO. Lograron un récord de CO 2 -a-CO corriente de conversión de 212 mA cm -2 a una selectividad de ~ 95,5% y un potencial de -1,2 V frente a un electrodo de hidrógeno reversible (RHE) en una configuración de celda de flujo mediante el uso de matrices de nanoagujas de sulfuro de cadmio (CdS) como electrocatalizadores.
Los estudios experimentales y computacionales mostraron que el catalizador nanoestructurado de CdS de alta curvatura con un efecto de proximidad pronunciado da lugar a una gran mejora del campo eléctrico, que puede concentrar cationes de metales alcalinos y, por lo tanto, da como resultado el aumento de CO 2 Eficiencia de electrorreducción.
Además de utilizar el "efecto de vecino cercano" de la punta de nano agujas múltiples para lograr el enriquecimiento de los iones objetivo, El grupo del profesor GAO Minrui y el equipo del académico YU Shuhong propusieron además el uso del "efecto de área confinada" de la nanocavidad para enriquecer los intermedios de reacción y realizar la conversión de alta eficiencia del CO 2 a los combustibles de carbono múltiple.
Los resultados introdujeron una ruta de confinamiento simple para nuevos CO 2 reacción de reducción (CO 2 RR) diseño de catalizador. Se encontró que el confinamiento espacial de los intermedios de carbono generados in situ dentro de las cavidades de Cu2O era suficiente para prevenir la reducción de Cu + bajo CO 2 RR y estabilizar el estado de oxidación del Cu.
Demostraron experimentalmente que el Cu diseñado 2 O con múltiples cavidades rinde C 2 + compuestos con una eficiencia faradaica de más del 75% y un C 2 + densidad de corriente parcial de 267 ± 13 mA cm -2 . Tan notable C 2 + La producción habilitada por el catalizador demostrado aquí sugirió una forma de estructuración del material para impulsar el CO 2 Actividad RR y selectividad para combustibles basados en carbono de valor agregado alimentados con energía renovable.
La investigación muestra que el diseño de la nanoestructura del catalizador en el CO 2 La reacción de electrorreducción tiene un impacto importante en el rendimiento catalítico. El "efecto de enriquecimiento" a nanoescala puede mejorar eficazmente la adsorción de intermedios clave, promoviendo así el funcionamiento eficaz de la reacción. Este nuevo concepto de diseño proporciona nuevas ideas para el diseño de electrocatalizadores relacionados y la síntesis de combustibles basados en carbono de alto valor agregado en el futuro.
