Las ilustraciones muestran cómo la correlación entre la distorsión de la red y la energía de enlace de protones en un material afecta la conducción de protones en diferentes entornos. Mitigar esta interacción podría ayudar a los investigadores a mejorar la conductividad iónica de los materiales sólidos. Crédito:Departamento de Energía de EE. UU.
La conducción iónica implica el movimiento de iones de un lugar a otro dentro de un material. Los iones viajan a través de defectos puntuales, que son irregularidades en la disposición por lo demás consistente de átomos conocida como la red cristalina. Este proceso a veces lento puede limitar el rendimiento y la eficiencia de las pilas de combustible, baterías y otras tecnologías de almacenamiento de energía.
Antes de determinar qué propiedades subyacentes de los materiales sólidos son cruciales para mejorar estas aplicaciones, los investigadores deben comprender mejor los factores que controlan la conducción iónica. Para perseguir este conocimiento, un equipo multidisciplinario del Laboratorio Nacional Oak Ridge (ORNL) del Departamento de Energía de EE. UU. (DOE) desarrolló un marco computacional para procesar y analizar grandes conjuntos de datos de sólidos conductores de iones.
Usando un conjunto de datos que contiene más de 80 composiciones diferentes de materiales llamados perovskitas, los investigadores se centraron principalmente en identificar y optimizar aquellos con capacidades prometedoras de conducción de protones. Estos nuevos materiales podrían permitir la producción de celdas de combustible de óxido sólido conductor de protones más confiables y eficientes, dispositivos de almacenamiento de energía que convierten los productos químicos en electricidad para usos prácticos, como la propulsión de vehículos.
Los resultados de este trabajo se publican en The Revista de química física y Química de Materiales , y los miembros del equipo también presentaron sus hallazgos en la reunión de otoño de la Materials Research Society en 2018.
"Buscamos mejores materiales conductores iónicos porque, en cualquier electrolito sólido utilizado para pilas de combustible o baterías, cuanto más rápido se mueven los iones, cuanto más eficiente sea el funcionamiento del dispositivo, "dijo el investigador principal Panchapakesan Ganesh, un miembro del personal de I + D en el Centro de Ciencias de Materiales Nanofásicos de ORNL (CNMS). "Ahora tenemos un entendimiento que nos ayudará a encontrar nuevos principios de diseño para desarrollar tales materiales".
El equipo estudió materiales, incluido uno de los conductores de protones más rápidos conocidos, una versión alterada del compuesto de circonato de bario (BaZrO 3 ) formado por la sustitución de circonio (Zr) con itrio (Y), un elemento que reduce la carga total del compuesto para facilitar la adición de protones. Los elementos que exhiben este comportamiento se denominan dopantes aceptores, y el material en cuestión a menudo se conoce como BaZrO dopado con itrio 3 , o Y-BZO.
La selección sistemática de tantos candidatos del conjunto de datos de perovskita en poco tiempo no habría sido posible sin la potencia informática de Titán. una supercomputadora Cray XK7 ubicada en Oak Ridge Leadership Computing Facility (OLCF). Usando múltiples códigos y una herramienta computacional llamada wraprun, Los miembros del personal de OLCF ayudaron al equipo a desarrollar un flujo de trabajo automatizado optimizado para la arquitectura de Titan.
"Trabajamos en estrecha colaboración con el personal de OLCF para crear un flujo de trabajo altamente escalable que nos permitió usar miles de núcleos simultáneamente en Titan, "Dijo Ganesh.
Estas simulaciones revelaron que las correlaciones entre las distorsiones de la red y la energía de enlace de protones (la cantidad de energía requerida para separar un protón de un material de perovskita) pueden hacer que los protones sean más pesados y más lentos. inhibiendo la conducción óptima de protones. Esta revelación podría ayudar a los investigadores a identificar los materiales existentes y desarrollar otros nuevos capaces de competir con Y-BZO.
"Nos dimos cuenta de que el acoplamiento de iones móviles con distorsiones en la red cristalina es uno de los ingredientes más importantes para la conducción iónica, "Dijo Ganesh." Comprender esta conexión significa que podemos diseñar selectivamente materiales sólidos con conductividad iónica mejorada ".
Además de los beneficios prácticos que estos resultados podrían tener para las aplicaciones energéticas, El nuevo conocimiento del equipo proporciona conocimientos fundamentales sobre conceptos científicos.
"Durante este proceso de comprensión de lo que limita la conducción de protones en los materiales existentes, también esperamos descubrir algo de física nueva, "Dijo Ganesh." Todo está relacionado con los mecanismos atomísticos subyacentes ".
Para validar los resultados computacionales, Los miembros del equipo llevaron a cabo una serie de experimentos complementarios que emplearon la deposición de láser pulsado, microscopía electrónica de transmisión de barrido, microscopía de fuerza de sonda Kelvin resuelta en el tiempo, y técnicas de tomografía con sonda atómica en CNMS, así como la dispersión de neutrones en la fuente de neutrones de espalación (SNS). CNMS, SNS, y la OLCF son todas las instalaciones para usuarios de la Oficina de Ciencias del DOE ubicadas en ORNL.
Los investigadores planean expandir sus esfuerzos más allá de los protones y las perovskitas para investigar el comportamiento de los iones móviles en otras categorías de materiales. Los resultados futuros podrían mejorar el rendimiento de otros tipos de pilas de combustible, así como baterías de iones de litio.
"El marco informático desarrollado para estudiar las perovskitas dopadas se puede aplicar a otros tipos de sólidos inorgánicos cristalinos, y la disponibilidad de conjuntos de datos de defectos tan grandes nos permite aprovechar la experiencia de ORNL en técnicas avanzadas de inteligencia artificial para acelerar el descubrimiento de materiales, "Dijo Ganesh.
