Gráficamente abstracto. Crédito:Catálisis química (2022). DOI:10.1016/j.checat.2022.07.025
El metano, como componente principal del gas de esquisto, el gas natural y el hielo combustible, se encuentra entre los recursos energéticos más prometedores para producir productos químicos de alto valor. Sin embargo, sigue siendo un desafío activar el metano en condiciones suaves debido a la alta simetría y la baja polarizabilidad de las moléculas de metano.
Recientemente, un grupo de investigación dirigido por el Prof. Deng Dehui y Assoc. El profesor Yu Liang del Instituto de Física Química de Dalian (DICP) de la Academia de Ciencias de China (CAS) logró una conversión de metano a temperatura ambiente altamente eficiente en compuestos oxigenados C1 líquidos sobre nanohojas de Ru bidimensionales (2D) ultrafinas con Cu confinado en celosía átomos.
Este estudio fue publicado en Chem Catalysis el 24 de agosto.
Las nanoláminas metálicas 2D ultrafinas son materiales de matriz prometedores para crear centros activos para la activación del metano mediante el confinamiento de heteroátomos en la red. Sin embargo, la adaptación difícilmente controlable del entorno de coordinación para los heteroátomos confinados en las nanoláminas 2D dificulta la construcción de sitios activos efectivos para la activación del metano.
En este estudio, los investigadores desarrollaron los catalizadores mediante el confinamiento de átomos de Cu en nanoláminas de Ru metálicas 2D ultrafinas a través de una estrategia única de mecanismo de reducción inducido por metales nobles, que permitió una conversión de metano altamente selectiva en compuestos oxigenados C1 líquidos a temperatura ambiente.
Al ajustar con precisión el contenido de los átomos de Cu confinados para optimizar su entorno de coordinación, lograron la producción de compuestos oxigenados C1 líquidos (CH3 OOH y CH3 OH) sobre la Ru11 Catalizador de Cu hasta un máximo de 1533 mmol g -1 Cu(surf.)h -1 con una selectividad superior al 99% usando H2 O2 como oxidante.
Múltiples análisis espectroscópicos y cálculos de primeros principios revelaron que las especies de oxígeno bi-coordinadas del sitio del puente generadas en los sitios de Cu confinados en el borde de Ru podrían disociar fácilmente el enlace C-H del metano con una barrera de energía moderadamente baja y, por lo tanto, permitió la conversión de metano a temperatura ambiente. temperatura a través de un mecanismo de radicales libres.
"Este estudio proporciona una estrategia para diseñar catalizadores eficientes mediante la construcción de centros activos confinados en los bordes en nanoláminas metálicas para la activación de enlaces C-H en alcanos ligeros", dijo el profesor Deng. Los investigadores convierten el metano en ácido fórmico con alta eficiencia en condiciones suaves