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  • El oxígeno puede hacer un favor para sintetizar estructuras organometálicas

    Figura 1 La estructura del Cu3 (TABTO) 2-MOF (carbono, nitrógeno, oxígeno, hidrógeno, y los átomos de cobre son grises, azul, rojo, blanco, y morado, respectivamente). Crédito:Instituto de Ciencias Básicas

    Armazones metalorgánicos, o MOF, están compuestos por iones metálicos rodeados periódicamente por moléculas puente orgánicas, y estas estructuras cristalinas híbridas presentan una estructura hueca en forma de jaula. Este motivo de estructura único ofrece un gran potencial para una amplia gama de aplicaciones en el almacenamiento de energía, transformaciones químicas, optoelectrónica, detección quimiorresistiva, y (foto) electrocatálisis, entre otros. Debutó a principios de la década de 2000, Los MOF son un nanomaterial fascinante. Aunque numerosas aplicaciones explotan MOF, Se sabe poco sobre cómo puede funcionar el oxígeno en la síntesis de MOF.

    Dirigido por el director Rodney S. Ruoff y el químico senior Dr. Yi Jiang, Los químicos del Centro de Materiales de Carbono Multidimensional (CMCM) dentro del Instituto de Ciencias Básicas (IBS) ubicado en el Instituto Nacional de Ciencia y Tecnología de Ulsan (UNIST) en colaboración con sus colegas de UNIST y la Universidad de Sungkyunkwan (SKKU) han identificado cómo afecta el oxígeno la síntesis de un nuevo MOF; cobre 1, 3, 5-triamino-2, 4, Estructura organometálica de 6-benznetriol [Cu 3 (TABTO) 2 -MOF]. Sus hallazgos fueron publicados en un artículo reciente en el Revista de la Sociedad Química Estadounidense .

    "Dado que los ligandos orgánicos activos redox suelen ser sensibles al oxígeno, la presencia de oxígeno no se ve favorecida en muchas reacciones orgánicas. Sin embargo, el oxígeno puede ser útil para la síntesis de algunos MOF basados ​​en ligandos activos redox, pero muchos químicos no se dieron cuenta de esto, "señala el Dr. Yi Jiang, el primer autor del estudio. Los investigadores sintetizaron un tipo MX2Y2 conjugado 2-D (M =metal, X, Y =N, S, Oh y X ≠ Y) Cu 3 (TABTO) 2 -MOF basado en un ligando activo redox (1, 3, 5-triamino-2, 4, 6-bencenotriol). El papel del oxígeno en la síntesis de este MOF se identificó comparando los resultados de experimentos en aire y gas inerte (argón):Pure Cu 3 (TABTO) 2 -El MOF se produjo en presencia de oxígeno, pero el Cu 3 (TABTO) 2 -El MOF junto con el metal de cobre se formó si el oxígeno estaba ausente. El Dr. Jiang agrega:"Nuestro estudio sugiere que el oxígeno evita que estos ligandos reduzcan los iones Cu (I y II) a metal Cu, facilitando la síntesis de un MOF puro ".

    También revelaron que Cu 3 (TABTO) 2 -MOF se volvió eléctricamente conductor después de ser oxidado químicamente por el yodo debido a la formación de CuI y portadores. Originalmente es un aislante casi sin conductividad eléctrica. El dopaje con yodo genera 0,78 siemens por centímetro de conductividad eléctrica en el Cu 3 (TABTO) 2 -Pellet de MOF que se sintetizó en el aire. Otros experimentos y análisis encontraron las características metálicas de los materiales.

    Modelado de la estructura a través de cálculos detallados de la teoría funcional de la densidad (DFT), Los investigadores también estudiaron experimentalmente la estructura de este MOF 2-D mediante difracción de rayos X, reflectancia difusa UV-vis, Fotoelectrón de rayos X, resonancia paramagnética de electrones, y espectroscopias Raman.

    "Nuestro trabajo contribuyó a una comprensión fundamental del papel del oxígeno en la síntesis de MOF basados ​​en ligandos activos redox, y debería inspirar a la comunidad a prestar más atención al papel que puede desempeñar el oxígeno en la síntesis de MOF basados ​​en ligandos activos redox, "dice el director Rodney S. Ruoff, el autor correspondiente del estudio. El Dr. Jiang explica además:"La mayor parte del trabajo en este campo se centró en la síntesis de tipo MX4 (M =metal, X =N, Oh o S) MOF basados ​​en ligandos activos redox. La síntesis de nuevos MOF conductores de electricidad que no son del tipo MX4 es un trabajo desafiante y significativo. Tanto el Cu sintetizado como el dopado con yodo 3 (TABTO) 2 -Los MOF podrían ser útiles en catálisis y aplicaciones relacionadas con la energía ".


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