A pesar del progreso en la eficiencia de los dispositivos de perovskita, estos sistemas no se comprenden completamente, en particular, la dependencia de la frecuencia y la potencia de su respuesta a la luz. Yu-Hwa Lo y sus colegas de la Universidad de California en San Diego (UCSD) informan ahora sobre investigaciones sistemáticas de cómo estos dispositivos responden a la luz para frecuencias que varían en ocho órdenes de magnitud y potencia que van desde millones hasta fotones individuales.

Los resultados revelan diferentes regímenes de respuesta, incluyendo la primera observación de una respuesta de fotón único reiniciable cuasi-persistente que no puede ser explicada por los modelos físicos existentes para el material. Los resultados pueden encontrar uso en varias aplicaciones nuevas de perovskitas, como la memoria analógica para la computación neuromórfica.

Supuestos erróneos

"Existe un error en la fotodetección de perovskitas, "Lo dice a phys.org, como explica una tendencia entre la comunidad de investigadores durante este tipo de estudio. A menudo, los investigadores toman medidas en baja frecuencia, (cuasi) condiciones de CC para la capacidad de respuesta dependiente de la potencia, es decir, la cantidad de salida eléctrica por entrada óptica. Sin embargo, luego asumen que se aplica la misma capacidad de respuesta de CC cuando se realizan pruebas a altas frecuencias para determinar la capacidad de respuesta, es decir, cuánto tarda un sistema en responder a un impulso.

Para su estudio, los investigadores de UCSD utilizaron la perovskita MAPbI ₃ , donde M es metilo CH ₃ y A es amonio NH _3, , ya que se entiende bien y es relativamente fácil de procesar. También tiene convenientemente una banda prohibida de ~ 1,58 eV para que sea sensible a la luz visible.

A diferencia de estudios anteriores, Lo y sus colegas midieron la respuesta como la diferencia de corriente antes y después de un pulso, y la capacidad de respuesta dividiendo la fotocorriente por la potencia óptica absorbida a frecuencias de hasta 0,1 Hz. Su estudio reveló que la respuesta fue, De hecho, muy lento a bajas frecuencias cuasi-DC, tardando unos 10 segundos en subir la corriente. Llegarían mayores sorpresas.

Cambio de regimén

Los investigadores encontraron que la fotorrespuesta era esencialmente independiente de la frecuencia, pero con un aparente cambio de régimen. Identificaron una relación inversamente proporcional entre la responsividad y la potencia elevada a la potencia de un factor β, que se mantuvo sin cambios en un rango de frecuencia de 5 Hz a 800 MHz. Sin embargo, por debajo de 5 Hz, el valor de β cambió de -0,4 a -0,9. Esto da una capacidad de respuesta interna máxima de 1,7 × 10 ⁷ A / W a 10 aW, que disminuye rápidamente al aumentar la potencia.

Su explicación para el cambio de exponente es que a frecuencias más altas, se forman electrones y huecos, mientras que a frecuencias más bajas, Los iones y las vacantes de iones se movilizan. También observaron que persistía la fotorrespuesta, es decir, no volvió a la corriente de nivel oscuro hasta que se reinició con el voltaje de polarización. Los investigadores explican el cambio casi persistente en la conductividad del material en términos de redistribución de iones y vacantes cargadas, que cambian efectivamente las propiedades del material. Medidas de reflectividad, que reveló cambios máximos en este régimen, apoyó esta explicación.

La verdadera sorpresa llegó cuando bajaron la potencia por debajo de 10 aW, donde solo inciden 10 fotones en el dispositivo a la vez. En este punto, la pendiente se estabilizó, una condición en la que el valor de β es cero, la fotocorriente de salida depende linealmente del número de fotones absorbidos, y la capacidad de respuesta es independiente del valor de potencia hasta el nivel de fotón único. Estas observaciones sugieren que un solo fotón era capaz de movilizar hasta 10 ⁸ pares de iones vacantes. Los resultados informados anteriormente habían asumido que solo se movilizaba un par por fotón.

Física inexplicable

"Cuando disminuimos el número de fotones absorbidos (a alrededor de 10 fotones), la respuesta fotográfica casi persistente casi se mantuvo igual, "dice Lo." Nos sorprendió esta observación, especialmente cuando entró en el rango de fotones de un solo dígito, ya que no había un modelo físico disponible para explicar esto. La migración de iones no es nada nuevo en perovskita, pero el mecanismo de amplificación de la señal interna sí lo es ".

Los investigadores sugieren que puede haber algún efecto de avalancha detrás del fenómeno, tal que bajo un sesgo, un ion yoduro movilizado por un fotón incidente podría golpear otro yoduro y así sucesivamente. Más allá de 10 fotones incidentes, todos los pares de iones-vacantes que pueden moverse se han movilizado, y la fotorrespuesta neta se vuelve casi independiente del número de fotones incidentes, o en otras palabras, la capacidad de respuesta por fotón incidente se vuelve inversamente proporcional a la potencia incidente. También tienen una explicación para la marcada disminución del efecto sin un sesgo suficiente, ya que los iones necesitarían viajar una distancia más larga antes de tener suficiente energía para desencadenar otro par de iones vacantes, por lo que es menos probable que esto suceda antes de que el ion se encuentre en una trampa de carga.

Además de memorias analógicas para computación neuromórfica, Lo y sus colegas sugieren que el efecto puede presentar más oportunidades para explotar las perovskitas en la recolección de energía, memoria de alta capacidad e interruptores ópticos. Están interesados ​​en diseñar un dispositivo que pueda inyectar una pequeña cantidad de electrones que logre un efecto similar a la respuesta cuasi persistente de un solo fotón. Sin embargo, también siguen sintiendo curiosidad por comprender mejor el mecanismo físico detrás del fenómeno, quizás en colaboración con un grupo de teoría en física computacional de materia condensada.

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