Caracterización de CsPbI3 QD. a Una imagen representativa de microscopía electrónica de transmisión (TEM). b Espectro de absorción en estado estacionario, con el pico de excitón del borde de la banda en ~1,98 eV. c Espectros de absorción transitoria (TA) de banda ancha con tiempos de retardo variables, bombeados a 2,64 eV (470 nm), que muestran una absorción fotoinducida insignificante en la región del infrarrojo cercano. El recuadro es un esquema que muestra la naturaleza prohibida de la transición intra-CB desde estados de división de órbita de giro de borde de banda a estados de electrones ligeros y pesados de mayor energía. Crédito:Comunicaciones de la naturaleza (2022). DOI:10.1038/s41467-022-33314-9
Un grupo de investigación dirigido por el Prof. Wu Kaifeng y Zhu Jingyi del Instituto de Física Química de Dalian de la Academia de Ciencias de China informó recientemente la observación de un cambio excitónico de Bloch-Siegert en CsPbI3 puntos cuánticos de perovskita (QD), que avanzan en la comprensión fundamental actual de la interacción coherente luz-materia en materiales de estado sólido de baja dimensión.
El estudio fue publicado en Nature Communications el 22 de septiembre.
La interacción coherente entre un sistema de dos niveles y un campo de luz periódico contiene partes de onda que giran tanto en el mismo sentido como en sentido contrario, que corresponden al llamado efecto Stark óptico y al desplazamiento de Bloch-Siegert, respectivamente. Observar este último siempre ha sido un desafío, no solo porque es débil, sino que a menudo va acompañado de un cambio Stark mucho más fuerte.
En este estudio, los investigadores informaron un fuerte cambio excitónico de Bloch-Siegert en CsPbI3 QD de perovskita a temperatura ambiente. La estructura de banda y el acoplamiento espín-órbita de este material dieron lugar a reglas de transición de cuasipartículas selectivas de espín, análogas a la selectividad de valle en los dicalcogenuros de metales de transición (TMD), ofreciendo así un nuevo campo de juego para probar los efectos excitónicos en el efecto Stark óptico. y cambio de Bloch-Siegert.
Es importante destacar que, a diferencia de los TMD cuya interacción excitónica dependía sensiblemente de sus sustratos subyacentes, potencialmente responsables de la disparidad en los estudios de TMD mencionados anteriormente, la interacción excitónica en estos QD coloidales fue determinísticamente fuerte, ya que estaban rodeados uniformemente por bajo índice de refracción. ligandos orgánicos y disolventes.
Los investigadores descubrieron que al controlar la helicidad de la luz, podían restringir en gran medida el efecto Stark óptico y el cambio de Bloch-Siegert a diferentes transiciones de giro, especialmente cuando la luz de la bomba se ajustaba de visible a infrarrojo, logrando un cambio de Bloch-Siegert tan fuerte como cuatro meV.
Se encontró que la relación entre los cambios de Bloch-Siegert y Stark óptico era sistemáticamente más alta que la predicha por la imagen de cuasipartículas en 12 longitudes de onda de bombeo diferentes. Al tener en cuenta los estados Floquet co- y contrarrotantes de los estados fundamental, excitónico y biexcitónico, reprodujeron cuantitativamente las observaciones experimentales con una energía de unión biexcitónica de 65 meV.
"Nuestro nuevo modelo representa una imagen física unificada de la interacción entre el efecto Stark óptico, el efecto Stark óptico biexcitónico y el cambio Bloch-Siegert en materiales de baja dimensión que muestran fuertes interacciones de muchos cuerpos", dijo el profesor Wu. Una nueva forma de sintonizar los niveles de energía electrónicos puede dar lugar a dispositivos valleytronic
