Una nueva investigación detalla cómo una clase de materiales electroluminiscentes, componentes clave de dispositivos como luces LED y células solares, puede diseñarse para funcionar de manera más eficiente. Publicado en Fotónica de la naturaleza , Los esfuerzos combinados de investigadores experimentales y teóricos proporcionan información sobre cómo estos y otros materiales similares podrían usarse para aplicaciones novedosas en el futuro.

Este trabajo fue el resultado de una colaboración entre Penn, Universidad Nacional de Seúl, el Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea, la Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, la Universidad de Tennessee, la Universidad de Cambridge, la Universitat de Valencia, el Instituto de Tecnología de Harbin, y la Universidad de Oxford.

Hace dos años, El químico teórico de Penn, Andrew M. Rappe, visitó el laboratorio de Tae-Woo Lee en la Universidad Nacional de Seúl, y la discusión pronto se centró en si podían desarrollar una teoría para ayudar a explicar algunos de sus resultados experimentales. El material que estaban estudiando era bromuro de plomo formamidinio, un tipo de nanocristal de perovskita de haluro metálico (PNC). Los resultados recopilados por el grupo de Lee parecían indicar que los LED verdes fabricados con este material funcionaban de manera más eficiente de lo esperado. "Tan pronto como vi sus datos, Me asombró la correlación entre lo estructural, óptico, y resultados de eficiencia lumínica. Algo especial tenía que estar pasando "dice Rappe.

Los PNC como el bromuro de plomo de formamidinio se utilizan en dispositivos fotovoltaicos, donde pueden almacenar energía como electricidad o convertir la corriente eléctrica en luz en dispositivos emisores de luz (LED). En LED, los electrones se transportan desde una región rica en electrones (tipo n) a un nivel de alta energía en una región pobre en electrones (tipo p), donde encuentran un estado vacío de baja energía, o "agujero, "para caer y emitir luz. La eficiencia de un material está determinada por qué tan bien puede convertir la luz en electricidad (o viceversa), lo cual depende de la facilidad con la que un electrón excitado pueda encontrar un agujero y de la cantidad de energía que se pierde en calor.

Para dar sentido a los resultados del grupo Lee, El postdoctorado de Penn, Arvin Kakekhani, comenzó a trabajar con Young-Hoon Kim y Sungjin Kim de la Universidad Nacional de Seúl para desarrollar un modelo computacional de la inesperada eficiencia del material y diseñar experimentos de seguimiento específicos para confirmar estas nuevas teorías. "Pasamos mucho tiempo entrelazando experimentos y teorías para racionalizar cada una de las observaciones experimentales que tenemos, "dice Kakekhani sobre el proceso de investigación.

Después de meses de intercambiar ideas y delimitar teorías potenciales, los investigadores desarrollaron un modelo teórico utilizando un método conocido como teoría funcional de densidad, un enfoque de modelado que se basa en teorías matemáticas de la mecánica cuántica. Si bien DFT se ha utilizado en el campo durante muchos años, las implementaciones de esta teoría ahora pueden incorporar eficientemente los impactos de pequeños, interacciones mecánicas cuánticas deslocalizadas, conocidas como fuerzas de van der Waals, que se sabe que juegan un papel importante en el comportamiento de materiales blandos que son similares a los PNC utilizados en este estudio.

Usando su nuevo modelo, los investigadores encontraron que los PNC eran más eficientes si el tamaño de los puntos cuánticos era más pequeño, ya que la probabilidad de que un electrón encontrara un agujero era mucho mayor. Pero debido a que reducir el tamaño de una partícula también significa aumentar su relación superficie-volumen, esto también significa que hay más lugares a lo largo de la superficie del material que son propensos a defectos, donde la energía de los electrones se puede perder fácilmente.

Para abordar ambos desafíos, los investigadores encontraron que una simple sustitución química, reemplazar el formamidinio con un catión orgánico más grande llamado guanidinio, hizo las partículas más pequeñas al mismo tiempo que preservaba la integridad estructural del material al permitir que se formaran más enlaces de hidrógeno. Sobre la base de este enfoque de aleación, los investigadores encontraron estrategias adicionales para mejorar la eficiencia, incluida la adición de ácidos de cadena larga y aminas para estabilizar los iones de la superficie y la adición de grupos de curación de defectos para "curar" cualquier vacante que pueda formarse.

Como químico teórico, Una cosa que se destacó para Kakekhani fue qué tan bien se alinearon las predicciones del modelo y los datos experimentales, que atribuye en parte al uso de una teoría que incorpora las fuerzas de van der Waals. "No se ajustan los parámetros que hacen que la teoría sea específica del experimento, ", dice." Es más como principios básicos, y el único conocimiento que tenemos es qué tipo de átomos tienen los materiales. El hecho de que predijamos los resultados basados ​​en operaciones matemáticas casi puras y teorías de la mecánica cuántica en nuestras computadoras, en estrecha correspondencia con lo que nuestros colegas experimentales encontraron en sus laboratorios, fue emocionante."

Si bien el estudio actual proporciona estrategias específicas para materiales que tienen el potencial de uso generalizado como células solares y LED, esta estrategia también es algo que podría adoptarse de manera más general en el campo de la ciencia de los materiales. "El avance de la Internet de las cosas y el impulso hacia la computación optoelectrónica exigen fuentes de luz eficientes, y estos nuevos LED basados ​​en perovskita pueden marcar el camino, "Dice Rappe.

Para Kakekhani, este trabajo también destaca la importancia de los detalles, conocimientos basados ​​en la teoría para obtener una comprensión profunda de un material complejo. "Si no sabe fundamentalmente lo que está sucediendo y cuál es la razón subyacente, entonces no es realmente extensible a otros materiales, "dice Kakekhani". En este estudio, tener ese largo período de tratar de descartar teorías que en realidad no funcionaban fue útil. Al final, encontramos una razón realmente profunda que era coherente con nosotros mismos. Tomó mucho tiempo, pero creo que valió la pena ".