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    Hidrodinámica de fonón y conductividad térmica a temperatura ambiente ultra alta en grafito fino

    Conductividad térmica y configuración experimental. (A) Dependencia de la temperatura de la conductividad térmica en el plano del grafito con espesores que oscilan entre 580 y 8,5 mm en una escala logarítmica. El recuadro muestra una vista lateral de la estructura cristalina del grafito. Una ilustración esquemática (B) y una foto (C) de la configuración de medición de la conductividad térmica. La corriente de calor (jq) generada por un calentador en un extremo de la muestra pasa a través de la muestra hacia el baño térmico. La diferencia de temperatura desarrollada en la muestra está determinada por dos pares de termopares. Crédito:Ciencia, doi:10.1126 / science.aaz8043

    Las diferentes formas de carbono o alótropos, incluidos el grafeno y el diamante, se encuentran entre los mejores conductores de calor. En un informe reciente sobre Ciencias , Yo Machida y un equipo de investigación en el departamento de Física y el Laboratorio de Física y Materiales en Tokio y Francia monitorearon la evolución de la conductividad térmica en grafito delgado. La propiedad evolucionó en función de la temperatura y el espesor para revelar un vínculo íntimo entre la alta conductividad, espesor y fonón (vibraciones atómicas observadas como ondas acústicas) hidrodinámica. Registraron la conductividad térmica (k) del grafito (8,5 µm de espesor) en 4300 vatios por metro-kelvin a temperatura ambiente. El valor fue muy superior al registrado para el diamante y ligeramente superior al del grafeno purificado isotópicamente.

    El calentamiento mejoró la difusividad térmica en un amplio rango de temperatura para soportar el flujo de fonones parcialmente hidrodinámico. El aumento observado en la conductividad térmica con el espesor decreciente indicó una correlación entre el momento fuera del plano de los fonones y la fracción de colisiones que relajan el momento. Los científicos insinúan que estas observaciones se relacionan con la anisotropía extrema de dispersión de fonones en el grafito.

    La propagación de estados vibratorios de la red cristalina conocidos como fonones puede permitir que el calor viaje dentro de los aislantes. Durante este fenómeno de transporte, las cuasipartículas pueden perder su impulso debido a colisiones a lo largo de su trayectoria. Los investigadores habían propuesto que una gran cantidad de colisiones que conservan el momento entre los portadores puede resultar en el flujo hidrodinámico de fonones en aisladores y electrones en metales. Por lo tanto, los regímenes hidrodinámicos para electrones y fonones han recibido una atención renovada con el fin de cuantificar la viscosidad de las cuasipartículas.

    A diferencia de las partículas en un gas ideal de moléculas, El impulso del fonón no se conserva en todas las colisiones. Por ejemplo, cuando la dispersión entre dos fonones produce un vector de onda que excede el vector unitario de la red recíproca, el exceso de impulso se pierde en la red subyacente. Los físicos definen fenómenos como eventos de dispersión de Umklapp (U) (eventos U) ya que requieren vectores de onda suficientemente grandes. El enfriamiento puede reducir la longitud de onda típica de los fonones excitados térmicamente para la mayoría de las colisiones entre fonones para conservar el impulso y convertirse en eventos de dispersión normales (eventos N).

    Transporte de calor hidrodinámico. (A) Dependencia de la temperatura de la conductividad térmica en el plano k (eje izquierdo) y el calor específico C (eje derecho) de la muestra de grafito de 580 mm de espesor. (B) k dividido por T2.5 (eje izquierdo) y C dividido por T2.5 (eje derecho) en función de la temperatura. Un máximo pronunciado se ve solo en k / T2.5 por encima de 10 K. Esto produce un máximo en la dependencia de la temperatura de la difusividad térmica Dth (C). La contribución de fonón dominante en k está indicada por una relación de Lorenz grande L / L0 que se muestra en (D). Crédito:Ciencia, doi:10.1126 / science.aaz8043

    El predominio de los eventos N (en comparación con los eventos U) en un amplio rango de temperatura en el grafeno permitió a los investigadores proponer que la hidrodinámica de fonones puede observarse a temperaturas fuera del rango criogénico. Si bien las mediciones de transporte de calor son un desafío para estudiar en grafeno utilizando técnicas estándar de estado estable de cuatro sondas, los físicos encontraron evidencia de un segundo sonido; una manifestación de la hidrodinámica fonónica, a temperaturas superiores a 100 K en grafito, de acuerdo con las expectativas teóricas. Estructuralmente la celosía de grafito bidimensional (2-D) contenía una fuerte capa intermedia sp 2 enlaces covalentes combinados con enlaces débiles de van der Waals intracapa. La fuerza de acoplamiento del material y su dicotomía resultante hicieron que el grafito se pudiera escindir fácilmente a la forma de grafeno de una sola capa. La naturaleza de la unión del grafito también creó dos temperaturas distintas para las vibraciones atómicas en el plano y fuera del plano.

    Machida y col. proporcionó nueva información a través de un estudio dependiente del espesor en el mismo material. El equipo midió la conductividad térmica en el plano (k) de muestras de grafito pirolítico altamente orientado (HOPG) disponibles comercialmente despegadas de una muestra madre gruesa a alto vacío. Los investigadores encontraron un comportamiento k idéntico para muestras con espesores que varían de 8,5 µm a 580 µm por debajo de 20 K. A temperaturas superiores a 20 K, observaron una evolución constante del espesor de k con el aumento de temperatura. Cuando compararon la dependencia de la temperatura de k en la muestra más gruesa (580 µm) con el calor específico medido, encontraron que k alcanzaba un máximo de alrededor de 100 K, similar a las mediciones anteriores. El comportamiento observado no fue, sin embargo, típico en la mayoría de los sólidos reales debido a la distribución desigual de los pesos de los fonones. Los investigadores esperan que el comportamiento inusual registrado en este trabajo haya oscurecido el régimen de Poiseuille (flujo impulsado por un gradiente de presión a lo largo de un canal); generalmente asociado con una conductividad térmica más rápida que cúbica en el material.

    Dependencia del espesor de la conductividad térmica. (A) Dependencia de la temperatura de la conductividad térmica en el plano k para varios espesores de muestra. En la muestra más fina, k alcanza el valor más grande (~ 4300 W / m · K) conocido en cualquier sistema a granel cerca de la temperatura ambiente. (B) Dependencia de la temperatura de la difusividad térmica Dth para varios espesores de muestra. El máximo en Dth forma un agudo, pico único con espesor decreciente. (C) Los datos se comparan con los de materiales de conductividad térmica ultra alta. El recuadro muestra la dependencia del espesor de la conductividad térmica a 250 K. k de la muestra más delgada es comparable con los altos valores reportados en el grafeno de una sola capa. Crédito:Ciencia, doi:10.1126 / science.aaz8043

    El equipo examinó de cerca la evolución paralela de la conductividad térmica y el calor específico para revelar el régimen de Poiseuille con la evolución de k. Obtuvieron una imagen hidrodinámica de fonones que interpretó claramente esta característica, por ejemplo, calentamiento mejorado intercambio de impulso entre fonones, a medida que aumentaba la fracción de colisiones que conservaban el impulso. La contribución de los electrones también fue insignificante en el rango de temperatura de interés. Dado que las muestras iniciales de HOPG tenían una calidad de muestra promedio, el trabajo también apoya la posibilidad de que la hidrodinámica fonónica ocurra sin pureza isotrópica.

    Con un espesor de muestra reducido, el equipo midió un aumento de k. El adelgazamiento provocó un comportamiento no monótono amplificado de la difusividad térmica en relación con el régimen hidrodinámico y los científicos observaron el segundo sonido del grafito a 100 K. Sin embargo, la dependencia del espesor desapareció por debajo de 10 K, dado que la trayectoria libre media de fonones establecida por el tamaño medio de cristalito no dependía del espesor. Los científicos consideraron la posibilidad de la observación independiente del espesor, conductividad térmica a baja temperatura que se origina a través de la dispersión intrínseca de fonones por electrones móviles.

    Dispersiones de fonones. (A) Primera zona Brillouin (BZ) de grafito. (B) Dispersiones calculadas de blanqueo de fonones acústicos a lo largo de las direcciones GA y GM de BZ (33), junto con los datos experimentales obtenidos por neutrones (34) y dispersión Raman (35). BZ en el plano GKM (C) y plano GMA (D). La colisión entre el componente en el plano de un fonón incidente (flecha verde) y un fonón excitado térmicamente (flecha azul) permanece N, porque el vector de onda en el plano del fonón térmico es solo una pequeña fracción del ancho de BZ incluso a 300 K (o 200 cm − 1). Por eso, el vector de onda del fonón de resultado (flecha roja) no excede la mitad del ancho de BZ. Por el contrario, el vector de onda fuera del plano de un fonón térmico es un cuarto de la altura de BZ para frecuencias tan bajas como 50 cm − 1. Por lo tanto, la colisión se convierte en U, si el fonón que viaja en el plano posee un pequeño componente fuera del plano. Crédito:Ciencia, doi:10.1126 / science.aaz8043

    La conductividad térmica en el plano registrada para la muestra de grafito de 8.5 µm de espesor fue ~ 4300 W / m · K, que excedió el valor de una muestra isotópicamente pura de grafeno. Cuando el equipo redujo el espesor en dos órdenes de magnitud a temperatura ambiente, observaron un aumento de cinco veces en k (conductividad térmica). Los resultados indicaron que el techo era más alto de lo esperado anteriormente y las muestras más delgadas con relaciones de aspecto más grandes podrían mostrar una conductividad aún mayor.

    Si bien estudios anteriores habían predicho un régimen hidrodinámico robusto en el grafeno y habían observado su persistencia en el grafito, ninguno había examinado hasta ahora la cuestión de la dependencia del espesor. Machida y col. por lo tanto, investigó más a fondo la ocurrencia de colisiones U y N para una dispersión de fonón dada de grafito, para comprender el origen observado de la conductividad térmica. Mostraron una reducción en el peso relativo de las colisiones en U dentro de muestras más delgadas para extender la ventana hidrodinámica y mejorar la conductividad térmica. Los científicos podrían reducir el grosor sustituyendo una fracción de las colisiones U con la reflexión del límite especular, para limitar la degradación del flujo de calor. También proponen además cálculos teóricos serios para explicar los hallazgos observados.

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