Los investigadores del Laboratorio Nacional de Oak Ridge utilizaron la supercomputadora más rápida del país para mapear las vibraciones moleculares de un compuesto de uranio importante pero poco estudiado producido durante el ciclo del combustible nuclear para obtener resultados que podrían conducir a un mundo más limpio y seguro.

El estudio realizado por investigadores de ORNL, el Laboratorio Nacional Savannah River y la Escuela de Minas de Colorado utilizó simulaciones realizadas en la supercomputadora Summit de ORNL y experimentos de espectroscopia de neutrones de última generación realizados en la fuente de neutrones por espalación para identificar características espectrales clave del hidrato de tetrafluoruro de uranio. , o UFH, un subproducto poco estudiado del ciclo del combustible nuclear. Los hallazgos pueden permitir una mejor detección de este contaminante ambiental y una mejor comprensión de cómo las condiciones ambientales influyen en el comportamiento químico de los materiales del ciclo de combustible.

"En este tipo de trabajo, no podemos darnos el lujo de elegir con qué tipo de materiales trabajamos", dijo Andrew Miskowiec, físico del ORNL y autor principal del estudio, publicado en The Journal of Physical Chemistry C . "A menudo tratamos con pequeñas cantidades o incluso con partículas de subproductos y material degradado que nadie pretendía hacer con compuestos de los que no sabemos mucho. Necesitamos saber:si encontramos este material en el campo, cómo ¿Lo reconoceríamos?"

La HNF se forma cuando el tetrafluoruro de uranio, una sal radiactiva que se usa habitualmente para producir uranio metálico, comienza a descomponerse después de una inmersión en agua de 12 horas o más. Aunque los científicos han estudiado el uranio y su poder para dividir el átomo durante casi un siglo, la mayoría de esos estudios se han centrado en resultados intencionales en lugar de subproductos no deseados como la HNF.

"Desde la Segunda Guerra Mundial hasta la Guerra Fría, tenemos décadas de estudio, pero la principal preocupación era hacer que las cosas funcionaran desde el punto de vista de la producción, como construir bombas y alimentar reactores", dijo Miskowiec. "La HNF no se consideró valiosa para esos fines. Eso significa que no se ha estudiado tan de cerca y no se comprende tan bien. Necesitamos saber todo lo que podamos sobre estos materiales para saber qué buscar cuando los descubrimos en la naturaleza".

Cada una de las diversas formas moleculares del uranio experimenta un conjunto único de vibraciones, creadas por el movimiento dinámico de sus átomos, que pueden actuar como una firma si los científicos saben qué buscar. El equipo de investigación utilizó VISION, el espectrómetro de dispersión de neutrones inelásticos de mayor resolución del mundo en el SNS, para bombardear muestras con neutrones, monitorear la energía perdida o ganada y capturar la gama completa de vibraciones de UFH.

"Para otras técnicas de caracterización comunes, habríamos tenido que disolver o destruir la muestra para estudiarla", dijo Ashley Shields, química computacional de ORNL y coautora del estudio. "Si no tenemos una muestra grande para comenzar, definitivamente no queremos destruirla antes de extraer la mayor cantidad de información posible. La espectroscopia nos brinda una forma de recopilar datos y preservar la muestra para su posterior análisis".

Los métodos de dispersión convencionales se basan en fotones o electrones, que interactúan con la capa externa de un átomo y capturan solo una parte limitada de la amplia gama de vibraciones entre los átomos en un compuesto de uranio. Eso no es un problema para los neutrones, que penetran hasta el núcleo de un átomo.

"Los neutrones son sensibles a todos los átomos en la estructura del compuesto, por lo que obtenemos todo el espectro vibratorio", dijo Miskowiec. "Estos instrumentos extraordinarios en SNS nos proporcionaron una gran cantidad de datos y ahora necesitábamos una forma de interpretarlos".

El equipo recibió una asignación de tiempo en Summit, el sistema de supercomputación IBM AC922 de 200 petaflop de Oak Ridge Leadership Computing Facility, a través del Desafío de computación de liderazgo de investigación científica avanzada en computación del Departamento de Energía de EE. UU. Utilizaron la teoría funcional de la densidad, un enfoque de la mecánica cuántica para estimar la estructura de los materiales, para modelar las propiedades de la HNF.

La combinación de detalles capturados por VISION y la interpretación de cálculos de la teoría funcional de la densidad altamente precisos y a gran escala que hizo posible Summit produjo la primera imagen completa del espectro vibratorio completo de UFH para obtener nuevos conocimientos sobre la estructura atómica del compuesto.

"Estas son estructuras extremadamente grandes e intrincadas con muchos átomos que vibran constantemente en todas las direcciones con muy poca simetría", dijo Shields. "Cada ruptura en la simetría requiere más cálculos, lo que aumenta el tiempo de cómputo requerido para determinar las propiedades vibratorias. Estos cálculos nos permiten visualizar qué tipos de vibraciones son, cómo se ve el movimiento, qué átomos participan y causan cada vibración, y con qué frecuencia."

El equipo usó los datos para comparar el espectro vibratorio calculado con el experimental medido en el SNS, lo que permitió la identificación a nivel atómico de las características espectrales en los datos experimentales. El estudio requirió más de 115 000 horas de nodo para generar los resultados.

"Sin Summit, estos cálculos no podrían haberse hecho", dijo Shields. "Hay una diversidad de movimientos que ocurren en la estructura atómica que podemos desentrañar computacionalmente y que simplemente no podemos capturar de ninguna otra manera".

Los estudios futuros se basarán en los hallazgos para explorar la estabilidad de la HNF.

"Ahora tenemos una mejor capacidad para identificar este material en el campo, y los resultados serán fundamentales para comprender otros aspectos ambientales del ciclo del combustible", dijo Miskowiec. + Explora más

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